בילדותה למדה קאליי לנגן על פסנתר ולקחה שיעורים לפיתוח קול.
בגיל 19 החלה לנגן בגיטרה אקוסטית ולכתוב שירים, לאחר שחיברה מספר יצירות העלתה אותם לאתר מייספייס. הדף שלה החל לצבור פופולריות רבה, עד כדי כך שהפכה לזמרת המצליחה ביותר באתר שלא תחת חוזה. לאחר תקופה קצרה, הוחתמה קאליי בחברת "יוניברסל ריפבליק" והוציאה את הסינגל הרשמי הראשון שלה "Bubbly", שהיה אחד השירים המושמעים ביותר באתר מייספייס. הסינגל נכנס לחמישייה הראשונה של מצעד הבילבורד. ב-17 ביולי2007 יצא בארצות הבריתאלבום הבכורה שלה: "Coco" שהגיע למעמד אלבום פלטינה ולמקום החמישי במצעד האלבומים של הבילבורד.
לאחר שהופיעה כאמנית חימום בסיבובי ההופעות של הגו גו דולס ולייפהאוס ב-2007, בקיץ 2008 היא הופיעה בסיבוב ההופעות של הזמר ג'ון מאייר. באוגוסט אותה שנה, היא הקליטה שיר וצילמה קליפ לאולימפיאדת בייג'ינג (2008) אשר נקרא "Somethin' Special".
בסוף 2008, הופיעה קאליי בעונה השלישית של סדרת הלהיט של דיסני האנה מונטנה.
באוגוסט 2009, יצא אלבומה השני של קאליי, "Breakthrough". באותה שנה שיתפה פעולה עם טיילור סוויפט ביצירת האלבום Fearless. בטקס פרסי הגראמי ב-2010 זכתה קאליי בשני פרסים מתוך ארבע מועמדויות, על חלקה באלבום של סוויפט ועל שיתוף הפעולה שלה עם ג'ייסון מראז בסינגל "Lucky".
_(cropped).jpg)
.svg){kind=logo}
