הוא התחיל לעבוד בעיתונות ככתב של במחנה נח"ל, ובשנת 1956 מונה לעורכו[3].
מפקד גלי צה"ל
באוגוסט 1967 מונה למפקד גלי צה"ל, בנוסף לתפקידו כעורך במחנה[4]. לבני הפך את גלי צה"ל מתחנה שולית יחסית המשדרת מספר שעות קטן ונתונה לאיומי סגירה, לתחנה חיונית, מגוונת ותוססת, המשדרת 24 שעות. הוא שינה את אופייה והיתווה את דרכה. לסגנון של גל"צ, לתלכיד שיצרה ולאנשים שיצאו משורותיה היו במשך השנים השפעה על כלי תקשורת אחרים, ובמידה מסוימת הייתה לה תרומה לישראליות ולתרבותה. הכיוון והסגנון שהתווה לבני בגל"צ קיימים בה עד היום בווריאציות ושינויים שהתחייבו בחילופי השנים, דבר המבטא את חוזק האסכולה שיצר לבני בתחנה. התפישה הייתה שבתחנה צבאית יכול להיות ריבוי תוכניות אזרחיות, פלורליסטיות ומגוונות, ועם מחויבות תרבותית. בתקופתו הוכנסו תוכניות אקטואליה, חברה, תרבות, תעודה, דרמה, דיונים, ראיונות, שעשועים ופופ. העיקרון היה שאין סתירה בין איכות ומחויבות תרבותית לבין פופולריות והגדלת מספר המאזינים. לבני יזם את מערכת החדשות האזרחית ויומני האקטואליה הארוכים ששודרו מספר פעמים ביום (עד אז כלל לוח השידורים רק יומן צבאי ומגזין אקטואליה). זאת נעשה תוך שמירת אי התלות, אף על פי שמדובר בתחנה צבאית. הוא יזם את ערבי שירי המשוררים (ביאליק, זך, עמיחי וכו') כדי לקרב את השירה הכתובה למושרת. בעקבות ערבים אלה הפכה הלחנת שירי המשוררים למגמה נפוצה. גל"צ הייתה לתחנה ייחודית בסוגה בנוף התקשורת בארץ ואף בעולם. כבר לאחר השלב הראשון בשינויים שהנהיג לבני, כתב העיתונאי דורון רוזנבלום בעיתון "דבר":[דרוש מקור]
”גלי-צה"ל, שלא היו לפניה אלא אדוות קלות שנשאו על גביהן קצף פזמונים, הולכים והופכים לים גבה-גלי. מתחנה קטנה ובלתי חשובה הפכו גלי צה"ל לגלים צוהלים ורציניים גם יחד, שיצרו מיזוג מוצלח בין הגל הכבד והגל הקל”.
בהמשך דבריו על לבני, כתב דורון רוזנבלום:
”בכל צומת השפעה תקשורתית שבה נמצא, הוא הותיר חותם ברור של איכות. בדומה לכמה ממקביליו בארצות המערב, הצליח לבני "לברוא מחדש" מוסדות תקשורת שבראשם עמד, להתסיסם ברוח של יצירתיות ולהפכם בדיעבד לסימן דרך של התרבות הישראלית”.
על תקופתו של לבני בגלי-צה"ל כתב פרופ' מנחם מאוטנר במחקר שפרסם בשנת 2000 בכתב העת הרב-התחומי "פלילים", כי ”מי שהיה אחראי על יצירת העירובים האלה יותר מכל אדם אחר הוא יצחק לבני (...) בתקופת כהונתו עברה התחנה שורה של מהפכות שעיצבו את דמותה לעשרות השנים שלאחר מכן”.
מנכ"ל רשות השידור ויו"ר חברת החדשות
ביוני 1970 התמודד לבני על תפקיד מנהל הרדיו והטלוויזיה ברשות השידור, אך לא זכה בתפקיד[5].
בשנת 1974 מונה למנכ"ל רשות השידור[6]. בתקופתו הושם דגש על ריבוי תוכניות בהפקה ישראלית (כ-70% מהתוכניות) ועל שילוב בין איכות לרייטינג. זאת בניגוד לתפישה שכדי להגיע לרייטינג חייבים לרדת למכנה המשותף הנמוך. שודרו תוכניות אקטואליה, דרמה, ראיונות, סאטירה (כ"ניקוי ראש") ובידור. הודגשו עקרונות השידור הציבורי ונשמרו עצמאות מלחצים פוליטיים וחופש ביטוי. ברדיו יזם לבני את הקמת רשת ג' ובמקביל נערכו שינויים מקיפים, וחל גידול בתוכניות האומר והחדשות ברשת ב'.
ב-1987 ולמשך שש שנים, שימש לבני יועץ מיוחד ולאחר מכן יו"ר צוות ההיגוי של הערוץ השני הניסיוני, לקראת כינון ערוץ 2. בשנות ה-90 כיהן כיו"ר "ועדת לבני" – ועדה ציבורית שמינו שרת התקשורת שולמית אלוני ושר המשפטים דוד ליבאי במטרה לבחון את המבנה והתפקוד של השידור הציבורי. הייתה זאת הראשונה בשורת ועדות שקמו אחריה. המלצות הוועדה משמשות בסיס להצעות שעלו במשך השנים לרפורמה ברשות השידור.
ב-2004 נבחר לבני ליושב ראש הדירקטוריון של חברת החדשות של ערוץ 2[7]. ב-2007 הודח מהדירקטוריון, לאחר שניהל מאבק עקרוני בין האינטרס הציבורי לאינטרס הבעלים הפרטיים של זכייניות הערוץ. במסגרת זאת הביע התנגדות למינוי רפי גינת למנכ"ל חברת החדשות[8], ולאחר מאבק ממושך הצליח למנוע את המינוי. היועץ המשפטי לממשלה הודיע כי הדחתו לקתה בפגמים מהותיים[9].
מסוף שנות ה-70 הגיש את התוכנית האישית בת השעה "בין שישי לשבת - שיחה בשניים", בליל שבת ב־23:00 ברשת ב' של קול ישראל. התוכנית מוקדשת לשיחה עם דמות מתחומי התרבות, הספרות, הפוליטיקה, המדע ותחומים אחרים. התוכנית נוגעת במהותי, בתהליכי, באנושי, במה שאינו חולף מיד. השאלות יכולות להיות קשות, אך הנוסח והנעימה הם של שיחה נינוחה, עם הומור וחמימות. בשנות ה-90 הנחה בטלוויזיה החינוכית את סדרת התוכניות "אסכולה", שעסקה בלשון העברית.
תפקידים נוספים
לבני מילא שורה של תפקידים ציבוריים ובכלל זה נשיא המועצה לארץ ישראל יפה, יושב ראש חבר השופטים של פרס ספיר (2009-2005), ראש המכון לתרגום ספרות עברית וקידום ספרות עברית לשפות זרות ויו"ר "מילים ודמויות" – פרויקט שמקיים ראיונות עומק מצולמים באורך מספר שעות כל אחד, עם גדולי הסופרים וההוגים היהודיים בעולם, כפיליפ רות, סול בלו, עמוס עוז ואחרים.
בצעירותו היה חבר בקבוצה הספרותית "לקראת" שהייתה קבוצת המשוררים והסופרים הראשונה של דור המדינה, והוציאה את כתב העת הספרותי "לקראת", שבו פרסמו נתן זך, יהודה עמיחי ודוד אבידן את יצירותיהם הראשונות. לבני פרסם סיפורים ב"לקראת" ובמקומות אחרים.
בשנותיו האחרונות עסק בכתיבת רומן, חומר החיים, שקטעים ממנו ראו אור לראשונה במדור הספרות של "מעריב" בשנות השמונים, בעריכת אלאונורה לב, ובהמשך גם באכסניות ספרותיות אחרות, כגון ברבעון "סימן קריאה" ובמדור הספרות של "ידיעות אחרונות". בשנת 2015 התפרסם הספר "קטעים מתוך חומר החיים" אסופה של 29 קטעים קצרים, אשר זכה לביקורות חיוביות. איל מגד כינה את הספר "נס ספרותי שעולה מן האַין"[10], בעוד שעמרי הרצוג כינה את לבני "אמן של פרופורציות, של משחק תקריב...התנועה בין הזעיר לבין הענק, בין הקרוב והאינטימי לבין העצום והמסתורי, הופכת קטעים רבים בקובץ למרהיבים, באופן שאמנות פלסטית יכולה להיות מרהיבה"[11]. לספר נוספה אחרית דבר מאת אלאונורה לב, שגם בחרה וערכה את הקטעים. הספר זיכה את לבני בפרס לסופרים בראשית דרכם.
חיים אישיים
בתחילת שנות ה-60 של המאה ה-20 נשא לבני לאישה את המשוררת דליה רביקוביץ, אך השניים נפרדו כעבור שלוש שנים. למרות זאת, לבני ורביקוביץ נותרו חברים קרובים במשך עשרות שנים, עד יומה האחרון של רביקוביץ. לאחר מכן התחתן עם אתי לבני, עורכת דין שהייתה חברת הכנסת ה-16, ולהם שלושה ילדים, בהם רמי לבני, פעיל חברתי ופוליטי ממייסדי התנועה הירוקה, והשופט יונתן לבני.
עיריית תל אביב קבעה לוחית הנצחה בכניסה לביתו ברחוב בורוכוב 1.
ספריו
קטעים מתוך חומר החיים (הוצאת נ.ב. ספרים, גדרה2015), בחרה, ערכה והוסיפה אחרית דבר - אלאונורה לב. מהדורה דיגיטלית של הספר ראתה אור בשנת 2016, באתר "עברית" ובמנדלי מוכר ספרים ברשת.
חומר החיים (הוצאת נ.ב. ספרים, בת-ים2022), ערכה - אלאונורה לב[13][14].