Yn 1960, doe't er al 61 jier wie, gie George foar it earst as akteur oan it wurk doe't er de rol fan Ol' Antoine (útspr.: "Ool Entwaain") krige yn 'e Kanadeeske tillefyzjesearjeCariboo Country. Njoggen jier letter soed er deselde rol fertolkje yn 'e Disney-filmSmith! (1969), dy't op in ôflevering út 'e searje basearre wie. (Beide ferfilmings giene úteinlik werom op 'e novelleBreaking Smith's Quarter Horse, fan Paul St. Pierre.) Yn 1970, doe't er ûnderwilens 71 jier wie, wûn George mei syn rol as it Sjajinske opperhaad Old Lodge Skins yn 'e Amerikaanske film Little Big Man de National Society of Film Critics Award en de New York Film Critics Circle Award, beide yn 'e kategory fan bêste manlikebyrol. Boppedat waard er foar dyselde rol nominearre foar de Oscar foar bêste manlike byrol. Neitiid spile George yn mear Amerikaanske films, wêrûnder Cancel My Reservation (1972), Alien Thunder (1974), The Bears and I (1974) en Harry and Tonto (1974).
George wie ek aktyf as toanielakteur. Sa spile er Rita Joe har heit it toanielstikThe Ecstasy of Rita Joe, fan George Ryga, wêrmei't er op 'e planken stie yn Vancouver, Ottawa en Washington, D.C. George brûkte syn aktearkarriêre en de bekendheid dy't er dêrmei krige om better begryp te kweken tusken blanken en Yndianen. Yn 1973 naam er fierders it lietMy Blue Heaven op mei de bandFireweed, mei it nûmer Indian Prayer op 'e B-side. Yn 1974 brochten hy en Fireweed in album út mei de titelChief Dan George & Fireweed: In Circle, dêr't de beide neamde lieten op stiene en noch sân oaren deropta.
Njonken syn aktearkarriêre wie Dan George ek dichter en publisist. Syn essayLament for Confederation, wêryn't er útfear tsjin 'e dieverij fan Yndiaanske grûn troch it blanke kolonialisme, waard yn Vancouver foardroegen as ûnderdiel fan 'e plechtichheid ta gelegenheid fan it hûndertjierrich bestean fan Kanada yn 1967. Dêrmei droech er sterk by oan in nij elan en in oanwaaksend politykaktivisme mank it Yndiaanske folksdiel, en teffens wekke it gruttere sympaty foar de Yndiaanske saak op by in grut diel fan 'e blanke befolking. Yn 1971 waard George mei de rang fan ofsier opnommen yn 'e Oarder fan Kanada.