Une fois diplômé, il devient assistant de Benjamin Apthorp Gould, alors directeur du département des longitudes, un programme de l'U.S. Coast and Geodetic Survey de levé géodésique. Quand Gould le quitte pour devenir directeur de l'observatoire national d'Argentine, Chandler devient actuaire mais continue de travailler dans l'astronomie en tant qu'amateur associé avec l'observatoire d'Harvard.
On se souvient de Chandler principalement pour ses recherches sur ce qu'on appelle de nos jours le mouvement de Chandler, une variation de la position du pôle terrestre de quelques mètres, d'une période d'environ 433 jours. Ses recherches sur ce sujet se poursuivent pendant plus de trente ans.
