Dans l'état actuel de la recherche historique et archéologique, il est possible d'attester de la présence d'une communauté chrétienne à Catane seulement à partir du IIIe siècle. Selon la tradition, le diocèse est érigé par saint Bérille(it), originaire d'Antioche et envoyé par l'apôtre Pierre pour évangéliser la ville en l'an 42. L'historiographie récente montre que cette hypothèse est incohérente et non fondée ; cependant, rien n'empêche d'exclure complètement l'historicité de Bérille.
Comme en témoignent les lettres des papes du VIe siècle, la Sicile n'a pas de diocèse métropolitain jusqu'au début du VIIe siècle ; bien que politiquement soumis à l'Empire byzantin, du point de vue ecclésiastique, tous les diocèses siciliens sont suffragants du diocèse de Rome. C'est seulement à partir de la première moitié du VIIIe siècle, après les controverses sur l'iconoclasme, que la Sicile est soustraite par l'empereur Léon III l'Isaurien à la juridiction de Rome et soumise au patriarcat de Constantinople (vers 732). Dans ce contexte, Catane assume un rôle de prestige, bientôt élevé comme métropolitain sans suffragants, comme en témoignent les sceaux des métropolites Costantino II et Antonio, et le Notitia Episcopatuum rédigé à l'époque de l'empereur Léon VI le Sage et daté du début du Xe siècle. La montée du prestige du siège de Catane près de la capitale de l'Empire est certainement le culte de sainte Agathe, en l'honneur de laquelle une église est construite à Constantinople.
En 827 les Arabes débarquent à Marsala et se rendent maîtres de l'île en quelques décennies ; la chute de Taormine en 902 conduit bientôt la conquête de Catane ; pendant l'occupation arabe de la Sicile, très peu d'informations sont disponibles sur la vie des communautés chrétiennes et des structures ecclésiastiques néanmoins le métropolite Leone est présent au synode de Constantinople de février 997.
Au XIe siècle, les Normands conquièrent la Sicile et procèdent progressivement à la restauration des circonscriptions ecclésiastiques. Catane est reconquise en 1071 et, après la rencontre à Troina de Roger Ier de Sicile et du pape Urbain II (1088), le roi normand fonde en 1091 l'abbaye bénédictine de Sant'Agata. L'année suivante, par une bulle émise à Anagni le 9 mars, Urbain II rétablit le diocèse de Catane, en nommant en même temps le premier évêque Ansgerio, abbé de Sant'Agata. Roger dote l'église de Catane de nombreux biens et privilèges, et investit l'évêque de prérogatives féodales, avec de larges pouvoirs sur la ville, le territoire environnant et la mer, et le droit d'exercer la justice ; beaucoup de ces droits sont abolis par Frédéric II au XIIIe siècle.
Deux institutions ecclésiastiques marquent la vie du diocèse pendant plusieurs siècles. Le premier est le chapitre de chanoines de la cathédrale, qui, depuis la fondation du diocèse, se compose des moines bénédictins de l'abbaye voisine de Sant'Agata. Le clergé séculier, qui en été exclus, obtient en 1449 du pape Eugène IV, l'érection d'un second chapitre dans l'église de Sainte Marie de l'Aumône. Les conflits entre les deux chapitres ne sont pas rares jusqu'à ce que l'évêque Nicola Maria Caracciolo obtienne la suppression du chapitre monastique qui est sécularisé par le pape Pie V en 1568.
La deuxième institution est une particularité du diocèse. En effet, depuis la fondation, tout le diocèse ne compte qu'une paroisse avec son siège à la cathédrale et l'évêque est le seul curé, tous les prêtres sont considérés comme ses vicaires avec faculté d'administrer les sacrements. Les premières paroisses ne sont érigées canoniquement qu'en 1919 dans les communes du diocèse et en 1944 dans la ville de Catane. Cette situation a toutefois profité à l'archidiocèse, qui a réussi à se préserver de la confiscation des biens des évêques prévue par la loi de 1867 prouvant que l'archevêque était le seul curé et que les biens étaient donc annexés aux soins des âmes.
Dans la seconde moitié du XVIe siècle, des évêques zélés travaillent à l'application des décrets du concile de Trente. Mgr Caracciolo organise le premier synode diocésain en 1565 ; d'autres synodes sont convoqués en 1622 et 1668. En 1572, l'évêque Antonio Faraone établi le premier séminaire sicilien à Catane. Au XVIIIe siècle, l'évêque Salvatore Ventimiglia publie un catéchisme en sicilien qui est utilisé jusqu'à l'avènement de celui de Pie X ; et fait installer une imprimerie dans le séminaire où le Nouveau Testament est imprimé en grec ainsi que plusieurs œuvres classiques latins et grecs.
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