Tsátsos syntyi Ateenassa ja siellä oli hänen Kreikan-kotinsa koko hänen elämänsä ajan. Hän opiskeli oikeustiedettä Ateenan yliopistossa. Opintojensa yhteydessä hän perehtyi myös klassiseen kreikkaan ja latinaan sekä nykykreikan kirjallisuuteen. Tsátsos julkaisi runoja ja näytelmiä salanimellä Ývos Delfós (Ύβος Δελφός) eli Yves Delfos.[1]
Tsátsos toimi ensimmäisen maailmansodan jälkeen diplomaattina Pariisissa ja osallistui Sèvresin rauhansopimuksen neuvotteluihin. Hän suoritti jatko-opintoja Heidelbergin yliopistossa ja palasi tämän jälkeen Ateenaan. Tsátsos väitteli vuonna 1929 ja vuonna 1932 hänestä tuli Ateenan yliopiston oikeustieteen professori. Ioánnis Metaxáksen diktatuurin aikana vuonna 1941 hänet pidätettiin ja erotettiin, ja vuonna 1944 hän lähti maanpakoon Lähi-itään.[1]
Vuonna 1974 siviilihallintoon siirtymisen aikaan Tsátsos siirtyi Uusi demokratia -puolueeseen. Hänestä tuli ensin kansanedustaja ja kulttuuriministeri. Parlamentti valitsi Tsátsoksen presidentiksi 20. kesäkuuta 1975. Hän sai tuolloin 210 ääntä läsnä olleesta 295:stä. Tsátsos toimi presidenttinä vuoteen 1980.[1]
Tsátsoksen puoliso oli Ioánna Tsátsou (o.s. Seferiádou), ja heillä oli kaksi tytärtä. Tsátsos julkaisi monia tutkimusartikkeleita sekä oikeustieteellisiä ja filosofisia teoksia. Vuonna 1961 hänet valittiin Ateenan akatemiaan, ja myöhemmin hänestä tuli ensin sen varapuheenjohtaja ja sitten puheenjohtaja. Hän oli jäsen myös monien muiden maiden akatemioissa, muun muassa Ranskan akatemiassa, sekä Sorbonnen yliopiston kunniatohtori.[1]