Gegründet wurde Simba SC 1936 unter dem Namen Queens, später änderte sich der Vereinsname in Eagles und in Dar Sunderland. Seit 1971 trägt er schließlich seinen heutigen Namen.
1993 war das erfolgreichste Jahr des Clubs, neben dem Gewinn der tansanischen Meisterschaft konnte Simba außerdem das Finale des CAF-Cups erreichen. Insgesamt gewann der Club 19-mal die Meisterschaft, dreimal den Pokalwettbewerb sowie sechsmal den CECAFA-Club-Cup. Bestes Ergebnis in der CAF Champions League war das Erreichen des Viertelfinales 2019.
Da Tout Puissant Mazembe nachträglich disqualifiziert wurde, entschied die CAF, dass Simba SC gegen Wydad Casablanca in einer Spezial-Play-off-Runde um einen Platz in der Gruppenphase antreten würde.