Im April 2006 erhielt der Linksschütze, der nie zuvor gedraftet worden war, als Free Agent einen Vertrag bei den Los Angeles Kings, für die er in der Saison 2006/07 sein Debüt in der National Hockey League (NHL) gab. Den Großteil der Spielzeit verbrachte er jedoch ebenso bei deren Farmteam, den Manchester Monarchs, aus der American Hockey League (AHL) – so auch im folgenden Jahr. In seiner ersten kompletten NHL-Spielzeit erzielte Harrold in der Saison 2008/09 in 69 Spielen zwölf Scorerpunkte für die Kings. Im August 2011 wurde der Verteidiger als Free Agent von den New Jersey Devils verpflichtet. Nach drei Jahren in der Organisation New Jerseys wechselte Harrold – erneut als Free Agent – zu den St. Louis Blues. Nach einer Saison, die er ausschließlich bei den Chicago Wolves in der AHL verbracht hatte, wurde sein auslaufender Vertrag nicht verlängert und der 33-Jährige beendete in der Folge seine aktive Karriere.
Anschließend pausierte Harrold mehrere Jahre, ehe er im Sommer 2020 im NHL-Franchise der Carolina Hurricanes in den Trainerstab integriert wurde. Dort war er in den folgenden vier Jahren in die Trainingsarbeit involviert. Im Sommer 2024 wurde er zum Director of Player Development befördert.
(Legende zur Spielerstatistik: Sp oder GP = absolvierte Spiele; T oder G = erzielte Tore; V oder A = erzielte Assists; Pkt oder Pts = erzielte Scorerpunkte; SM oder PIM = erhaltene Strafminuten; +/− = Plus/Minus-Bilanz; PP = erzielte Überzahltore; SH = erzielte Unterzahltore; GW = erzielte Siegtore; 1Play-downs/Relegation; Kursiv: Statistik nicht vollständig)