Dart, die mit sieben Jahren das Tennisspielen begonnen hat, bevorzugt laut ITF-Profil Rasenplätze. 2011 debütierte sie auf dem ITF Women’s Circuit, auf dem sie bislang im Einzel vier und im Doppel 16 Turniersiege erringen konnte. Ihre ersten beiden Einzeltitel gewann Dart Ende 2014, im Jahr darauf startete sie in Birmingham dann erstmals bei einem Turnier der WTA Tour, nachdem sie von den Organisatoren eine Wildcard für die Qualifikation erhalten hatte, schied aber zum Auftakt aus. Ihren Einstand im Hauptfeld eines WTA-Turniers gab Dart in der darauffolgenden Woche in Eastbourne, wo sie ebenfalls mit einer Wildcard antreten durfte, aber auch dort scheiterte sie bereits zum Auftakt.
2016 ging Dart in Wimbledon, abermals mit einer Wildcard ausgestattet, erstmals in der Qualifikation zu einem Grand-Slam-Turnier an den Start und km dort bis zur Schlussrunde. Anfang 2018 konnte sie ihren dritten ITF-Einzeltitel und ihren ersten in der $25.000-Kategorie gewinnen und stand im Anschluss daran im Endspiel eines weiteren $25.000-Turniers. Auch während der britischen Rasenplatzsaison gewann sie auf ITF-Ebene solide Ergebnisse, woraufhin sie mit einer weiteren Wildcard für das Premier-Turnier in Eastbourne belohnt wurde und dort in der ersten Runde gegen Kristýna Plíšková ihren ersten Hauptfelderfolg bei einem WTA-Turnier feiern konnte. In Wimbledon durfte sie deshalb erneut mit einer Wildcard versehen erstmals an der Hauptrunde eines Grand-Slam-Turniers teilnehmen, unterlag aber zum Auftakt. Anschließend versuchte sich Dart in den Qualifikationsfeldern kleinerer WTA-Turniere, konnte aber nur selten ins Hauptfeld vorrücken. Das Jahr beendete sie dann auf der ITF Tour mit einem weiteren Titel bei einem Turnier der $25.000-Kategorie.
In die Folgesaison 2019 startete Dart stark mit dem Erreichen der zweiten Runde aus der Qualifikation heraus beim Premier-Turnier in Brisbane sowie der anschließenden Qualifikation für das Hauptfeld der Australian Open. In den Monaten danach tat sie sich schwer, konnte aber dennoch in Wimbledon nach einem Sieg über Christina McHale erstmals die Auftaktrunde eines Grand-Slam-Turniers überstehen und kam nach einem weiteren Erfolg bis in die dritte Runde, in der sie sich Ashleigh Barty geschlagen geben musste. Jedoch konnte Dart im weiteren Verlauf der Saison nicht mehr an die auf Rasen gezeigten Leistungen anknüpfen. Nach einer länger anhaltenden Periode der Stagnation, gelang ihr 2021 in Wimbledon mit dem Einzug ins Finale des Mixed-Wettbewerbs zusammen mit Joe Salisbury der bislang größte Erfolg ihrer Karriere. Im Endspiel unterlagen die beiden Desirae Krawczyk und Neal Skupski. Motiviert von dem Erfolg zeigte sie sich in der zweiten Saisonhälfte in verbesserter Form und erreichte unter anderem die zweite Runde beim WTA Premier-5 Turnier in Montreal sowie auf der ITF Tour das Endspiel bei einem Turnier der $80.000-Kategorie. Außerdem errang sie in Midland bei einem Turnier der WTA Challenger Series an der Seite von Asia Muhammad nach einem Sieg im Finale gegen Peangtarn Plipuech und Aldila Sutjiadi ihren ersten Tourtitel im Doppel.
Anfang 2022 kam Dart beim Premier-Mandatory Turnier in Indian Wells als Qualifikantin bis ins Achtelfinale und rückte daraufhin erstmals unter die besten 100 der Tennisweltrangliste vor.
