Am 22. April 1920 wurde Cisar von Papst Benedikt XV. zum Bischof von Iași ernannt. Die Bischofsweihe spendete ihm am 15. August 1920 in der St. Josephs-Kathedrale der Erzbischof von Bukarest Raymund NetzhammerOSB. Eine Woche später wurde er in der Mariä-Himmelfahrt-Kathedrale in Iași in seinem Bistum installiert. Das Bistum hatte in 244 Gemeinden mehr als 100.000 Katholiken, die in 5 Dekanaten von 53 Priestern seelsorgerisch betreut wurden. Jeder Priester hatte zwischen 5 und 18 Gemeinden zu versorgen. Deshalb förderte Bischof Cisar die Priesterausbildung in seinem Bistum, um möglichst viele junge Männer zum Priesterberuf zu führen[1].
Nach dem Rücktritt von Erzbischof Raymund Netzhammer am 14. Juli 1924 wurde am 12. Dezember 1924 Alexandru Theodor Cisar von Papst Pius XI. zum Erzbischof von Bukarest ernannt, gleichzeitig wurde er Apostolischer Administrator des Bistums Iași bis zur Ernennung des neuen Bischofs Mihai Robu am 5. Juli 1925. Die feierliche Inthronisation des Erzbischofs fand am 22. März 1925 in der St. Josephs-Kathedrale in Bukarest statt. Er ließ alte Kirchen restaurieren und neue bauen. Am 5. Juni 1930 wurde das Erzbistum Bukarest zur Kirchenprovinz erhoben und Erzbischof Cisar wurde Metropolit der römisch-katholischen Kirche Rumäniens.
