El bisbe Asturio va portar les relíquies dels sants Just i Pastor i en el mateix lloc va fer edificar una església, que és l'actual catedral.
La diòcesi sobreviu a la invasió dels Àrabs i estan documentats bisbes de Complutum, que mentrestant havia pres el nom d'A el-Kalaga (d'on prové Alcalá), del viii al XI segle. El 4 maig 1099papa Urbà II dona l'ordre d'annexar-la a l'Arxidiòcesi de Toledo, sent aquesta la primera supressió.
Del segle xiii al XVI, Alcalá va ser seu temporal dels arquebisbes de Toledo, que aquí van celebrar alguns concilisprovincials, del 1325 al 1479. Alcalá va ser després coneguda en tot Espanya per haver estat la seu primitiva de la Universitat Complutense, una de les més grans del regne, transferida a Madrid en el 1836.
El títol Complutensis va quedar unit al de Madrid fins que, el 23 de juliol de 1991, va ser restablida la diòcesi per la butlla En hac Beati Petri cathedram de papa Joan Pau II, prenent part del territori de l'Arxidiòcesi de Madrid, de la qual és Diòcesi sufragània.
El 18 d'octubre de 1997 va ser inaugurat el Seminari diocesà, dedicat a la Inmaculada i als sants Just i Pastor. Els seminaristes estudien el grau universitari en teologia a la Universitat San Dámaso de Madrid.
Premio Ciutat d'Alcalá d'Arquitectura 2012, per la restauració de la Capella de les Santes Formes (església de l'antic Col·legi Màxim de Jesuïtes i actual església parroquial de Santa María).
Curiositats
La diòcesi compta amb un grup pop-rock de música catòlica anomenat La Voz del Desierto que està format per tres sacerdots diocesans i quatre seglars. Aquesta agrupació musical nascuda el 2004 ha fet concerts per tot Espanya, als Estats Units ia Panamà participant dues vegades amb la seva música a la Jornada Mundial de la Joventut.[2]