Каролина Хенриета Кристина Филипина Луиза фон Пфалц-Цвайбрюкен (на немски: Karoline von Pfalz-Zweibrücken; Karoline Henriette Christine Luise von Pfalz-Zweibrücken; Große Landgräfin Caroline von Hessen-Darmstadt; 9 март1721 – 30 март1774) е ландграфиня на Хесен-Дармщат и една от най-образованите жени на 18 век.
Каролина е известна с прозвището Великата ландграфиня (Große Landgräfin), дадено ѝ от Гьоте. Тя поддържа тесни приятелски връзки с едни от най-забелижителните писатели и философи на 18 в. – Йохан Готфрид фон Хердер, Кристоф Мартин Виланд, Гьоте и др. Каролина е близка приятелка на пруския крал Фридрих II. Ландграфинята на Дармщат е една от малкото жени, които Стария Фриц уважава. Фридрих II я нарича славата и чудото на нашия век, а след смъртта ѝ той изпраща в Дармщат урна с надпис femina sexo, ingenio vir (латински: жена по пол, мъж по дух).
Хенриета Каролина умира на 30 март1774 г. в Дармщат на 53-годишна възраст.