През 1886 самостоятелно изследва островите Голям Ляховски, Котелни, Земя Бунге и Фадеевски и западния бряг на остров Нов Сибир. Предмет от особено внимание по време на експедицията представляват откритите останки от изкопаем носорог и мамонт. По същото време го заинтересува и уникалното природно явление – изкопаем каменен лед „истински музей от ледниковата епоха“ на Новосибирските о-ви. С изучаването на изкопаемия лед Тол се занимава и по-късно и му посвещава няколко изследвания.
На 28 януари 1887 експедицията се завръща в Петербург. Съставено е геоложко описание на Новосибирските о-ви и са събрани 2500 експоната от изкопаеми животни и растения.
През 1889 Тол се жени, същата година излиза и първата му книга и участва на 9-ата Международна географска конференция във Виена, където се запознава и сдружава с Фритьоф Нансен.
Експедиция в Северна Якутия (1893)
През пролетта на 1893 изследва отново Новосибирските о-ви, северните райони на Якутия между долните течения на реките Лена и Хатанга. През лятото описва възвишенията Хара-Тас (517 м, между реките Попигай и Хатанга), Сюрях-Джанги (между Анабар и Попигай) и Прончишчев (дължина 180 км, височина 315 м, между Оленьок и Анабар). Заедно с военния топограф Евгений Николаевич Шилейко картира около 400 км от долното течение на Анабар до 72° с.ш. и уточнява положението на Анабарския залив – на предишните карти той е показан на 100 км на изток от истинското си положение.
За близо година експедицията изминава над 25 хил. версти, събира богати палеонтоложки, етнографски, геоложки, зооложки и ботанически колекции. Резултатът от това пътуване е книгата му „Ископаемые ледники Новосибирских островов, их отношение к трупам мамонтов и к ледниковому периоду“. По същото това време Тол живо се заинтересува от т.нар. „Земя Санников“, която неведнъж вижда от остров Котелни.
През 1898 г., на заседание на Руското географско дружество, Тол излага своята програма за експедиция към „Земя Санников“, която е горещо подкрепена от присъстващия на заседанието Фритьоф Нансен. Освен това експедицията трябва да изучи морските течения в Карско и Източносибирско морета, изследване на вече известните и търсене на нови острови в тази част на Арктика. Правителството отпуска средства за закупуването на кораб и неговото оборудване.
В средата на август „Заря“ достига остров Диксон, а на 18 септември, на север от п-ов Таймир, корабът замръзва в ледовете и започва заплануваното зимуване. В началото на 1901 Тол изпраща лейтенант Коломейцев да закупи въглища в Дудинка и да ги достави по предварително заплануваните складове по крайбрежието. След като изпълнява мисията си Коломейцев се завръща в Петербург.
През август 1901 екипажът успява да освободи кораба от ледовете и се отправя на изток към остров Котелни и митичната „Земя Санников“, където се провежда второ зимуване. От мястото на зимуване на 5 юни 1902 Тол с трима спътника се отправя с кучешки впрягове на североизток към остров Бенет от о-вите Де Лонг, където пристигат на 3 август. Планирано е през лятото „Заря“ да дойде да ги прибере от острова, но поради усложнената ледова обстановка корабът не успява да се добере до Бенет, получава сериозни повреди и по нататъшното ѝ плаване е невъзможно. През септември 1902 лейтенант Матисен с големи трудности успява да докара бедстващия кораб до пристанището в Тикси.
През лятото на 1903 е организирана експедиция начело с лейтенант Александър Колчак за спасяване на Тол и тримата му спътници. Тя намира укритието на остров Бенет, където са пребивавали Тол и спътниците му, дневника му и бележка, в която пише, че на 8 ноември 1902 тръгват на юг. Четиримата пътешественици не са открити.
Дневникът на Тол съгласно завещанието му е предаден на вдовицата му, издаден е в Берлин през 1909. В силно съкратен вид е издаден в СССР чак през 1959 под името „Плавание на яхте „Заря“ (М., 1959).