Толмадж запропонувала шлюб актору Бастеру Кітону у січні 1921 року в листі: «Я тепер одна з матір'ю. Якщо ви все ще любите мене, просто вирушайте до мене». 31 травня1921 одружилася з ним. Толмадж була католичкою, але шлюб пройшов у вигляді цивільної церемонії.
Народила двох синів, Джеймса (2 червня1922 — 14 лютого2007) і Роберта (3 лютого1924 — 19 липня2009). Після народження другого вирішила не мати більше дітей і почала спати в окремій спальні. Кітон у відповідь на це пригрозив їй, що якщо він не отримуватиме сексу вдома, то шукатиме його на стороні. У відповідь на це Толмадж найняла приватного детектива, щоб слідкував за чоловіком, який, ще будучи у шлюбі з нею, крутив складні романи з іншими акторками.
На початку 1930-х Кітон поринув в алкоголізм. В 1932 році пара нарешті розлучилася. Наталі Толмадж юридично змінила прізвища синів на своєдошлюбне прізвище і відмовляла їм у будь-якому контакті з батьком. Сини налагодили контакт із ним лише досягши повноліття.
Після розлучення зустрічалася з актором Ларрі Кентом, прожила з ним деякий час у будинку, який купила для неї її сестра Констанс.
В іншому мовному розділі є повніша стаття Natalie Talmadge(англ.). Ви можете допомогти, розширивши поточну статтю за допомогою перекладу з англійської.
Не перекладайте текст, який видається недостовірним або неякісним. Якщо можливо, перевірте текст за посиланнями, поданими в іншомовній статті.