Заарештований у вересні 1965, засуджений за ст. 62 КК УРСР (антирадянська агітація і пропаганда) до 4 років таборів[6]. Покарання відбував в таборі ЖХ-385-17-А в Мордовії, звідки в самвидав виходить його «Репортаж із заповідника імені Берії»[4].
Мороз вважав шістдесяті роки першою хвилею українського відродження після довгої зими сталінізму, так би мовити, революцією поетів. І головними фігурами цього відродження називав Івана Дзюбу, Євгена Сверстюка, Аллу Горську. Ця перша хвиля дала продукцію у вигляді самвидаву. І увінчалася вона цілим меморандумом покоління — книгою Івана Дзюби «Інтернаціоналізм чи русифікація?»
Після звільнення в 1969 пише статті «Серед снігів», «Хроніка опору», «Мойсей і Датан», які з'явилися в самвидаві і які було сприйнято українською інтелігенцією неоднозначно (зокрема, його різкий осуд зречення Івана Дзюби, а також міркування про національну ідентичність)[5].
Другий арешт
1 червня1970 року Валентина Мороза знову заарештували[7]. Причиною повторного арешту, очевидно, було те, що Валентин Мороз на той час, за спостереженням дисидента Василя Овсієнка, став «найвизначнішим представником інтегрального націоналізму… з його філософським волюнтаризмом, відстоюванням чистоти національного ідеалу будь-якою ціною, культом сильної особистості та пасіонарністю»[8]
Новий арешт Мороза, особливо ж закритий судовий процес над ним з порушеннями законів, а також жорстокий вирок 14 років за тією ж статтею 62, ч. 2 КК УРСР викликали гостру негативну реакцію не лише в Україні, а й за її межами. Вище згадані статті було інкриміновано Морозові як антирадянські. Слід зазначити, що 1969 КДБ припинив слідство щодо «Репортажу з заповідника імені Берії», а тепер за цю працю його було звинувачено.
Коли 17 листопада1970 в Івано-Франківську розпочався суд, виявилося, що він закритий, бо в залі засідань були лише учасники процесу. Мороз заявив протест проти незаконного закритого суду і відмовився у зв'язку з цим брати в ньому участь, відповідати на будь-які запитання і давати будь-які пояснення. Свідки В'ячеслав Чорновіл, Іван Дзюба, Борис Антоненко-Давидович теж відмовилися свідчити в незаконному суді, заявивши, що вони могли б дати суттєві покази у справі, бо їхні свідчення в попередньому розслідуванні виявилися спотвореними. Навіть на оголошення вироку не були допущені близькі та друзі Мороза. Термін покарання, визначений судом, — 6 років спецтюрми, 3 роки таборів особливо суворого режиму і 5 років заслання з визнанням особливо небезпечним рецидивістом. Українська інтелігенція дуже різко відреагувала на беззаконня й жорстокість суду — було понад 40 протестів до Верховного Суду УРСР, у США й Канаді відбулися демонстрації протесту біля радянських посольств і консульств.
Мороз відбував тюремне ув'язнення у Володимирській в'язниці, його утримували в камері з кримінальними в'язнями, які знущалися з нього, а один так порізав Морозові живіт загостреною ложкою, через що його взяли в лікарню й наклали йому шви. Після цього на прохання Мороза та його дружини його помістили в одиночну камеру, де він пробув майже 2 роки. 1 липня1974 Мороз розпочав безтермінове голодування, домагаючись переведення з в'язниці в табір. Попри могутню хвилю протестів і заяв на підтримку Мороза як в СРСР, так і за кордоном, представник КДБ сказав дружині Мороза, що він залишиться у в'язниці на весь термін.
22 листопада1974 Мороз припинив голодування й повідомив дружині, що його перевели з одиночки та що його співкамерник — інтелігентна людина.
Після закінчення тюремного терміну Мороза відправили в табір особливо суворого режиму в Мордовію, де він брав участь у голодуваннях і заявах протесту в річниці початку репресій в Україні тощо. Украй нетерпимі світоглядні засади та поведінка деяких в'язнів, у тому числі й Мороза, призвели до створення в 1977 на Мордовському таборі (ст. Потьма, пос. Сосновка) на громадських засадах комітету з трьох осіб — священик В. Романюк, Е. Кузнєцов і Д. Шумук. До завдань комітету входило сприяти поліпшенню дружнього клімату між політв'язнями, інтернаціонального єднання, взаємної поваги та визнання гуманітарних прав особи між в'язнями всіх ідеологічних спрямувань, засуджених за свої політичні переконання. Комітет також був покликаний засудити антисемітизм деяких політв'язнів[джерело?].
Звільнення і перебування за кордоном
Нарешті після 5-місячного голодування в 1979, під тиском світової громадськості, влада змушена була обміняти Мороза та ще чотирьох дисидентів на двох радянських агентів КДБ.
У ніч із 27 на 28 квітня1979 у Нью-Йоркському аеропорту ім. Кеннеді представники радянських властей обміняли п'ятьох політв'язнів — О. Гінзбурга, Г. Вінса, В. Мороза, М. Димшиця та Е. Кузнецова — на радянських громадян Черняєва та Енгера, колишніх службовців ООН, засуджених у США на великі терміни за звинуваченням у шпигунстві. Жоден з обміняних не знав про це, згоди ні в кого не питали — акцію було оформлено як позбавлення громадянства з подальшим видворенням із країни[4].
В одному з інтерв'ю Валентин Мороз сказав: «Моїм рятівником був Збігнєв Бжезінський. Він народився на заході України, і безкомпромісно наполягав, що серед обмінюваних в'язнів українець мусить бути. Півроку Союз торгувався. Бо українця — націоналіста й політика — ніяк не хотіли випускати на Захід. Коли я з Бжезінським після свого визволення зустрівся — півгодини офіційно поговорили у Вашингтоні — навіть пляшки йому не поставив. Не та обстановка, не було як її пропонувати другій людині Америки.»
1 червня1979 в Мороза закінчувалася тюремно-табірна частина покарання, йому належалося ще 5 років заслання.
За кордоном Мороза зустрічали як героя[джерело?], але його ексцентрична поведінка відштовхнула від нього західну громадськість.[13][14] Спочатку він оселився в Америці, згодом — у Канаді. Викладав у Гарвардському університеті (1979—1980), видавав журнал «Анабазис» (1980—1991), вів щотижневу радіопрограму в Торонто (1986—1991). Також намагався створити юнацьку організацію Лицарі Святослава.[14]
Із плином часу, принаймні, судячи з інтерв'ю Мороза 1991 року, він став м'якшим і терпимішим[джерело?].
Приїздив на батьківщину з лекціями «Україна XX століття».
Повернення в Україну
Валентин Мороз повернувся в Україну, як тільки почалися припинення ув'язнень дисидентів і відбулися перші альтернативні вибори до Верховної Ради УРСР — у квітні 1990 року. Провів цикл лекцій, у яких унаочнив зовні непомітні вузли фальсифікації української історії російськими істориками. Своєрідно, із притаманним йому прямолінійним сарказмом він коментував своє повернення в інтерв'ю журналові «Галицькі контракти»: «Переїхав у Канаду, перечекав там дощ та й повернувся. Діаспора й досі вважає, що я дурний, бо ж я поїхав в Україну: на мізерну платню, на небезпеку. Та звідси я втікати не збираюся»[15].
Дзюба І. Українські усобиці як феномен світової історії// Ольжич О. Дух руїни/ Вступне слово О.Зінкевича; Післямова І.Дзюби.-К.: Смолоскип,2007. — 52 с.
Захаров Б. Нарис історії дисидентського руху в Україні (1956—1987)/ Харківська правозахисна група; Худож.- оформлювач Захаров Б. — Харків: Фоліо, 2003. — 144 с.
Інтерв'ю А.Лазарєвої «Ми звикли жити без претензій» // Молодь України № 21 (16820), вівторок, 7 квітня 1992 року. — С. 2
Інтерв'ю О.Швагуляк-Шостак. // Галицькі контакти № 29, липень 2000 р.
Касьянов Георгій. Незгодні: українська інтелігенція в русі опору 1960-1-80-х років . — К. : Либідь, 1995.-224с.
Овсієнко В. Покіс// Самостійна Україна № 2 (23), січень 1992 . — С.2-3
Овсієнко В. В. Світло людей: Мемуари та публіцистика. У 2 кн. Кн.. 2.-Харків: Харківська правозахисна група; К. : Смолоскип, 2005. — 352 с.
Овсієнко В. В. Світло людей: Мемуари та публіцистика. У 2 кн. Кн.. 1.-Харків: Харківська правозахисна група; К. : Смолоскип, 2005. — 352 с.
Паска Б. Валентин Мороз: прапор українського дисидентства / Б. Паска. — Івано-Франківськ: Фоліант, 2018. — 366 с.
Савчин М. Тисяча доріг. Спогади жінки учасниці підпільно-визвольної боротьби під час і після другої світової війни. — К. : Смолоскип,2003. — 546 с.: портрет.
Павлюк І. Болісне шукання правди [Стаття про Валентина Мороза] // Волинь. — 1998. — 24, 29 лип.