В молоді роки вивчав у Сорбонні філософію, потім навчався в паризькій консерваторії, грав у театрі. Дебют в кіно відбувся у 1920 році, акторським амплуа Буає були романтичні герої. У 1929 році він приїжджає в Голлівуд. У 1932 році грає разом з актрисою Джин Харлоу у фільмі «Рудоволоса бестія», після чого від'їжджає до Франції. Знявшись тут з успіхом у фільмі «Ліліон», Буає у 1934 році повертається до Америки. У США він грає разом з такими зірками кіно, як Лоретта Янґ (фільм «Караван»), Кетрін Хепберн («Розбите серце»), Марлен Дітріх (фільм «Сад Аллаха»). Одночасно Буає устигає зніматися і у Франції — у фільмі режисера Анатоля Литвака«Майєрлінг», де грає роль кронпринца Рудольфа, що стала однією з найкращих робіт Буає.
У подальші роки знімається головним чином в США. Серед найкращих фільмів за його участю: «Історія, зроблена вночі» з Джин Артур; «Підкорення» («Марія Валевська») з Гретою Гарбо (у якому Буає зіграв роль Наполеона); «Це усе і рай теж» з Беті Девіс; «Любовний роман» з Айрін Данн (1939); «Затримайте світанок!» з Олівією де Гевіленд (1941); «Вірна красуня» з Джоан Фонтейн (1943); «Газове світло» з Інгрід Бергман (1944); комедія «Знову разом» з Айрін Данн (1944). У 1940-х роках Буає озвучував анімаційні фільми, у тому числі і знаменитий «Том і Джеррі», працював на радіо в радіопостановках.
У 1951 році актор стає одним з засновників телекомпанії «Four Star Television». У 1966 році увійшов до зоряного акторського складу фільму Рене Клемана«Чи горить Париж?».
Шарль Буає покінчив життя самогубством через два дні після смерті своєї дружини, акторки Пет Патерсон, з якою прожив разом 44 роки (прийняв підвищену дозу снодійного)[2].
