Från 1937 innehade hon flera politiska ämbeten. Efter Indiens självständighet från Storbritannien 1947 började hon verka som diplomat. Mellan 1947 och 1949 var hon Indiens ambassadör i Sovjetunionen, mellan 1949 och 1951 var hon ambassadör i Mexiko och USA, mellan 1955 och 1961 i Irland och mellan 1958 och 1961 i Spanien. 1953 blev hon den första kvinnan att vara ordförande i FN:s generalförsamling.
Pandit kritiserade sin brorsdotter Indira Gandhi som premiärminister och drog sig tillbaka från politiken efter att deras relation försämrats. 1979 utsågs hon till Indiens representant i FN:s kommission för mänskliga rättigheter.
