Vid sidan av sina lärargärning var han även författare. Hans viktigaste arbeten är Étude générale du groupe des Euphorbiacées (1858, med atlas), Recherches sur l'organisation, le développement et l'anatomie des Caprifoliacées (1861), Histoire des plantes (stor serie; band 1–13, 1866–1895), Traité de botanique médicale phanérogamique (1884; med 3 400 avbildningar) och Traité de de botanique médicale cryptogamique (1889) samt, tillsammans med bland andra Édouard Bureau, en i sitt slag betydande illustrerad Dictionnaire de botanique (4 band, 1876–1892). Baillon grundade 1860 den botaniska tidskriftenAdansonia.