Bondi debuterade på Broadway 1925, och medverkade sedan i ett antal uppsättningar där fram till 1953.[1] Filmdebuten skedde 1931 och hon medverkade totalt i över 80 filmer och tv-produktioner. Hon blev Oscarsnominerad två gånger, båda i kategorin "bästa kvinnliga biroll" för filmerna I moralens namn (1936) och Of Human Hearts (1938).