Ларсена сматрају најјачим шахистом икада рођеним у Данској[тражи се извор], a много година, уз Бобија Фишера и Светозара Глигорића био је један од ретких несовјетских шахиста који су се равноправно носили са екипом совјетских шахиста. Победио је на међузонским турнирима три пута (1964. у Амстердаму, 1967. у Сусу у Тунису и 1976. у Билу у Швајцарској). Постао је интернационални мајстор у својој деветнаестој години, а две године касније добио је титулу велемајстора.
На мечевима кандидата 1965. изгубио је у полуфиналу од Михаила Таља, бившег светског шампиона. Године 1968. изгубио је у полуфиналу од Бориса Спаског, који је потом освојио титулу, а 1971. изгубио је у полуфиналу резултатом 0:6 од Бобија Фишера, који је такође након тога освојио титулу светског шампиона.
Године 1988. изгубио је партију од шаховског рачунара Дубоке мисли (енгл.Deep Thought) на шампионату „Software Toolworks“, и тако постао први велемајстор и шахиста с највишим ЕЛО рејтингом (тада 2.560 поена) кога је победио рачунар на турниру.
Ларсен је наставио да повремено игра до данашњих дана. Године 1999. завршио је као седми од 10 учесника на првенству Данске, а 2002. је био четврти на нокаут Меморијалу Најдорфа. У јулу 2004. његов ЕЛО рејтинг у ФИДЕ био је 2.461.
Ларсен је био маштовит шахиста, више желећи да испроба неортодоксне идеје него да иде сигурним путевима, а познат је по повременим необичним отварањима. Он је од малог броја модерних велемајстора који су често користили Бердово отварање (1. f4), а почетни потез 1. b3 понекад се назива Нимцовић-Ларсенов напад у његову (и Нимцовићеву) част.
