Rodil se je očetu grofu Konstantinu Petroviču Tolstoju (1779-1870). Diplomiral je na Univerzi v Moskvi leta 1836. Večino življenja je preživel na dvoru. Po materini smrti se je v Dresdnu poročil s Sofijo Bahmetevo. Leta 1861 se je upokojil in se posvetil pisateljevanju.
Njegov trajni doprinos k ruski prozni književnosti je trilogija treh zgodovinskih dram, tvorjenih po Puškinovi tragični drami Boris Godunov.
Smrt Ivana Groznega (Смерть Иоанна Грозного) (1866) (prvič igrana v Aleksandrinskem gledališču leta 1867) (prevod Josip Vidmar, Slovenska matica, Ljubljana 1979), (COBISS)
Car Fjodor Ioanovič (Царь Фёдор Иоаннович) (1868) (prvič igrana v gledališču Književno-umetniškega društva leta 1898) (prevod Josip Vidmar, Slovenska matica, Ljubljana 1975), (COBISS)
Car Boris (Царь Борис) (1870) (prvič igrana v Moskovskem gledališču Brenko leta 1881) (prevod Josip Vidmar, Slovenska matica, Ljubljana 1983), (COBISS)
Posadnik (Посадник) (1871) (prvič igrana v Aleksandrinskem gledališču leta 1877)
Proza
Srebrni knez (Князь Серебряный) (1862)
Upir (Упырь) (1841)
Družina nemrtvih (Семья вурдалака) (1839)
Srečanje čez tristo let (Встреча через триста лет) (1839)
Volčji posvojenec (Волчий приемыш) (1843)
Steblovski (Стебловский) (1846)
Publicistika
Projekt postavitve na oder tragedije 'Smrt Ivana Groznega' (Проект постановки на сцену трагедии 'Смерть Иоанна Грозного') (1866)
Projekt postavitve na oder tragedije 'Car Fjodor Ioanovič' (Проект постановки на сцену трагедии 'Царь Федор Иоаннович') (1868)