Теодор родился в 1815 году, в городеКемпер, в замке Плессис-Низон (фр. Plessis-Nizon)Бретань, в небогатой аристократическойсемье. С ранних лет приобщился к бретонской культуре — в доме, где он провёл детство часто бывали нищие и паломники, от которых, по его собственному признанию, он впервые услышал народные песни и баллады. В 1833 году Виллемарке получил диплом бакалавра закончив обучение в Ренне. Позже он продолжил своё образование в престижной школе Хартий (Ecole des Chartres) в Париже, где он стал серьёзно заниматься средневековыми, валлийскими и бретонскими исследованиями. Большое значения для него имела встреча с Ле Гонидеком., словарь и грамматику которого Виллемарке позже издал.
В 1839 году издал книгу «Барзаз Брейз» (Barzaz Breiz), представляющую собой литературную обработку народных песен и баллад. В русской переводческой традиции название сборника принято передавать как «Бретонские песни» или «Бретонские баллады». Бретонское слово «barzaz», придуманное самим де ля Виллемарке, скорее следует переводить как «поэтический сборник»[1]. Сборник получил известность и имел успех, но вскоре автора обвинили в создании литературной фальшивки. В настоящее время «Бретонские песни» рассматриваются как стилизованная литературная обработка фольклорных текстов «под старину», в соответствии со вкусами читающей публики того времени, то есть является авторским произведением, созданным на основе фольклорных текстов, что имело место при литературной записи финского эпоса «Калевала». Однако в отличие от Элиаса Лённорта, признававшего внесение существенных изменений в фольклорные тексты, де ля Виллемарке в предисловии к своей книге утверждал, что лишь записал и опубликовал песни в том виде, в котором слышал их от крестьян, бродяг и паломников, останавливавшихся на ночлег в замке его матери. Сборник содержит параллельные тексты на французском и бретонском языках, причем бретонский текст напечатан мелким шрифтом в нижней части страницы. В связи с этим сборником его часто сравнивают с другими популяризаторами кельтского фольклора — Джеймсом Макферсоном (шотландскимпоэтом прославившимся «переводом» с гэльского поэм Оссиана, на самом деле написанных самим Макферсоном) и валлийским поэтом и мистификаторомИоло Морганугом (настоящее имя Эдвард Уильямс), который в 1789 году опубликовал сборник произведений Давида ап Гвилима, знаменитого валлийского поэта XIV в., включив туда поэмы собственного сочинения и приписав их авторство Ап Гвилиму[1][2]. Их творчество не только способствовало возникновению интереса к кельтскому фольклору, кельтомании и неодруидизму, но и дало импульс исследовательской деятельности, публикации средневековых текстов на кельтских языках.
Принял орфографическую реформу Ле Гонидека и в 1850 году переиздал его «Кельто-бретонский словарь», чем оказал огромное влияние на развитие бретонского языка. Также подготовил к изданию и издал следующие произведения: Средневековые бретонские поэмы (1841), «Романы круглого стола и сказки древних бретонцев» — (1853), Великая Мистерия Иисуса (1865), Старинные Рождественские песни (1865) и др.
Друг детства французского писателя и дипломата Шатобриана.
Мурадова А. Р. Barzaz Breiz Т. Э. де ля Виллемарке: фальшивка или литературная обработка? // Критика и семиотика. 2015. № 1. С. 248–253
Предания кельтов Бретани / Пер. с бретон. и лат. А. Мурадовой; Под общей ред. А. Платова. — 2-е изд. — М.: Издательство «Менеджер», 2001. — 320 стр., илл. (Легенды, предания и сказки народов Европы).