По окончании второго президентского срока в мае 2006 года Жорже Сампайю был назначен специальным представителем Генерального Секретаря ООН по глобальному плану борьбы с туберкулёзом[7]. В апреле 2007 г. Генеральный секретарь ООН Пан Ги Мун назначил его своим Высоким представителем по Альянсу цивилизаций[8]. Эту должность Ж. Сампайю занимал до февраля 2013 г.