După o perioadă în care a fost profesor la Universitatea din Tübingen, Walther Müller a lucrat ca fizician în domeniul cercetării și dezvoltării industriale din Germania, apoi în calitate de consilier la laboratoarele de cercetare ale companiei de stat australianePostmaster-General's Department din Melbourne.[3] Ulterior a activat ca fizician în Statele Unite ale Americii, unde a fondat o companie pentru fabricarea tuburilor Geiger–Müller(en)[traduceți], piesa esențială a contoarelor Geiger-Müller.