No início da década de 1920, quando assumiu como coadjutor do enfermo Cardeal Arcoverde, Dom Leme trabalhou incansavelmente em diversas frentes. Convocou, em 1922, o primeiro Congresso Eucarístico no Brasil, em ocasião da comemoração do centenário da Independência; reabriu, em 1924, o Seminário São José, o mais antigo do Brasil; inaugurou, em 1926, o Santuário Nacional de Adoração Perpétua; criou, na década de 1940, a PUC-Rio.
Nesta já grandiosa coroa de obras, é possível ainda acrescentar mais uma: a fundação, em 1934, do Pontifício Colégio Pio Brasileiro. Desde 1927, D. Leme reuniu o episcopado nacional em torno de uma campanha para a construção, em Roma, de um colégio que pudesse acolher seminaristas e sacerdotes brasileiros que prosseguiam seus estudos na Cidade Eterna. Desde a segunda metade do séc. XIX, muitos sacerdotes e prelados brasileiros, incluindo o próprio D. Leme, haviam estudado no Colégio Pio Latino-Americano. Com o crescimento, porém, das vocações e do desejo dos bispos de ter em suas dioceses sacerdotes formados junto da Cátedra de São Pedro, viu-se a necessidade de que a nação brasileira contasse com uma casa própria em Roma. Dessa forma, D. Leme liderou a campanha que moveu os católicos de todo o Brasil a contribuir para a construção do Colégio Pio Brasileiro, tendo só a Arquidiocese do Rio de Janeiro contribuído com a vultosa soma de um milhão de liras.[4]
O Arcebispo D. Sebastião Leme à frente do cortejo fúnebre do Cardeal Arcebispo do Rio de Janeiro, rumo à Catedral Metropolitana do Rio de Janeiro, em abril de 1930.
Faleceu no Rio de Janeiro em 17 de outubro de 1942 em seu aposento do Palácio São Joaquim.[2] Está sepultado no Santuário do Coração Eucarístico de Jesus, na cidade do Rio de Janeiro.
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