Durante seu governo, os interesses catalães se estenderam sobre ambos os lados dos Pirenéus. Por casamento ou vassalagem, ele incorporou quase todos os condados catalães, exceto o condado de Urgel e Peralada). Herdou os condados de Besalú, em 1111, e o da Cerdanha, em 1117.
Em 1118, capturou e reconstruiu Tarragona, que se tornou a sede metropolitana da Igreja na Catalunha (antes disso, os catalães dependiam eclesiasticamente da arquidiocese de Narbona).
Com o apoio papal, através do seu legado apostólico o bispo São Olegário,[3] também estabeleceu relações com as repúblicas marítimas italianas de Pisa e de Gênova e, entre 1114 e 1115, juntou-se a elas em cruzada contra a Taifa de Maiorca, com bases piratas mouras de Maiorca e de Ibiza, tomando-as para si. Elas se tornaram suas colônias tributárias e muitos escravos cristãos foram recuperados e libertados.
Com a ajuda mais uma vez de Pisa, Raimundo também marchou sobre dependências mouras na Península Ibérica, tais como Valência, Lleida e Tortosa.
Entregou para Ordem dos Templários a cidadela recém conquistada dos mouros Grayena de La Segarra (Lleida)[4]. Em seus últimos anos de vida ingressou nesta ordem como cavaleiro Templário, de quem tinha prestado grandes serviços mútuos. Raimundo faleceu aos 48 anos.
Túmulo com os restos de Raimundo Berengário III, exposto na catedral de Girona.
Os restos de Raimundo Berengário foram sepultados na Catedral de Girona. O túmulo foi inicialmente colocado na galilé do templo, sendo que mais tarde foi movido para o novo edifício gótico pelo rei Pedro IV de Aragão, o Cerimonioso em 1385, que fez-lhe um túmulo revestido de mármore e mandou depositá-lo com uma sua estátua jacente, do Conde, e além disso, o rei mandou-lhe gravar uma lápide com a inscrição:[5]
En esta tumba yace el cuerpo del ilustre y poderoso barón señor Ramón Berenguer Conde de Barcelona, hijo del señor Ramón Berenguer Conde de Barcelona quien instituyó los Usatges, que por la cantidad y densidad de rizos encrespados fue llamado Cabeza de Estopa, y que, siendo herido, murió en la ciudad de Gerona el cinco de diciembre del año 1082 y fue sepultado en una tumba construida en la presente Seo en el exterior al lado de la puerta. Y posteriormente trasladado por el ilustrísimo príncipe y señor Pedro tercero Rey de Aragón, octavo descendiente del mismo conde el día cinco de noviembre del año del Señor 1385 y quincuagésimo de su reinado".
Após a morte de Maria, ele desposou Almodis (de Mortain), mas que ela morre antes de 1110 de resultar descendência. Almodis.
Em 3 de fevereiro de 1112, Raimundo casou-se novamente com Dulce I da Provença. Seus domínios então se estenderam ao leste até Nice. Raimundo e Dulce tiveram sete filhos:
↑GRANADOS, Jesús Ávila (2015). A Mitologia Templária - Os Conceitos Esotéricos da Ordem do Templo. São Paulo: Madras. 34 páginas
↑O texto literal em latim diz: "In hoc tumulo iacet corpus illustris ac potentis viri domini Raymundi Berengarii Comitis Barchinonae filii domini Raymundi Berengarii Comitis Barchinonae qui Usaticos condidit. Hic propter multitudinem et densitatem crinium crisporum fruit dictus Cap d'Estopes qui vulnerato decessit nonas december in civitate Gerundae anno Domini MLXXXII et fuit sepultus in quoadam tumulo constructo foris in Sede iuxta portam. Et postmodum translatus per illustrissimum principem et dominum Dominum Petrum tertium Aragonum Regem ipsius comitis octavum neptem V die novembre anno Domini MCCCLXXXXV regnique sui quinquagesimo".
