De 1929 a 1939, compôs obras muito pessoais para órgão e piano, bem como missas, motetos etc.. As suas obras mais famosas são as Litanies (1937) e as Trois Danses, inicialmente pensadas para orquestra, mas que vieram a ser transcritas para órgão pouco antes da morte do compositor.
Jehan Alain foi morto aos 29 anos, quando participava de uma operação militar, perto de Saumur, durante a Segunda Guerra.
Sua irmã, a organista Marie-Claire Alain (1926-2013), foi uma importante intérprete de sua obra.
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