Han fikk sin utdannelse ved Universitetet i Berlin, både innen bibliotekfag og som sinolog, og hadde fra 1932 til 1933 et opphold ved det kinesiske nasjonalbibliotek som utvekslingsbibliotekar. Han underviste i kinesisk i Berlin fra 1926, siden 1932 som professor.
Walter Simon søkte seg til England i 1934 på grunn av det nazistiske styre i hjemlandet. Bakgrunn var hans jødeiske bakgrunn.
Han underviste i kinesisk ved University of London fra 1947 til 1960, og kom med viktige bidrag innen områdene historisk kinesisk fonologi og sino-tibetansk lingvistikk. Han var dessuten redaktør for det sinologiske tidsskrift Asia Major og forfatter av kinesiske lære- og ordbøker.
«Certain Tibetan suffixes and their combinations», i Harvard Journal of Asiatic Studies 5:388-89, 1942
«Tibetan dang, cing, kyin, yin and ‘am», i Bulletin of the School of Oreintal and African Studies 10, 1942. 954-975.
«The range of sound alternation in Tibetan word families», i Asia Major (New Series) 1:1-15
«Tibetan "so" and Chinese "ya" 'Tooth'», i Bulletin of the School of Oriental and African Studies 18.3 (1956): 512-513.
«Tibetan gseb and cognate words», i Bulletin of the School of Oriental and African Studies 20 (1957): 523-32
«Tibetan par, dpar, spar, and cognate words», i Bulletin of the School of Oriental and African Studies 25 (1962): 720-80.
«Tibetan Lexicography and Etymological Research», i Transactions of the Philological Society (1964): 85-107.
«Tibetan nyin-rans and tho-rangs», i Asia Major 12, 1966. 179-84.
«The Tibetan particle re«», i Bulletin of the School of Oriental and African Studies 30 (1967): 117-26.
«Tibetan re in its wider context», i Bulletin of the School of Oriental and African Studies 31 (1968): 555-62.
«Cognates of Tibetan rnangs-pa (‘entire, complete’)», i Academica Sinica: Bulletin of the Institute of History and Philology 39 (1969): 287-9.
«Tibetan ‘fifteen’ and ‘eighteen’», i Études Tibétaines: dédiées à la mémoire de Marcelle Lalou. Paris: Libraire d’Amérique et d’Orient, 1971.
«Alternation of Final Vowel with Final Dental Nasal or Plosive in Tibetan», i Bulletin of the School of Oriental and African Studies 40.1 (1977): 51-57.
«Tibetan stes, stes-te, etc. and some of the Sanskrit correspondences», i Bulletin of the School of Oriental and African Studies 42 (1979): 334-6.
«Some Tibetan Etymologies of Semantic Interest», i Bulletin of the School of Oriental and African Studies 43.1 (1980): 132-136.