Faren var en språkmektig lege som var innvandret fra Danmark, og moren var en luthersk tysk kvinne. Etter noen års tjeneste ved Svartehavsflåten tok Dahl legeeksamen i Dorpat, deltok i den polske krig i 1831 og i ekspedisjonen til Khiva i 1839.
Dahl gjennomførte vidstrakte studiereiser i Russland for å gjøre seg kjent med folkeseder og dialekter. Resultatene av dette foreligger i svært rikholdige samlinger av blant annet folkeeventyr og ordstev. Hans ypperste arbeide er den storrussiske ordboken, Tolkovij slavar j zjivago velikorusskago jazyka (fire bind, 1863-66; tredje opplag utgitt fra 1903 under redaksjon av Jan Niecisław Baudouin de Courtenay).
Dahls øvrige skrifter, blant annet Bilder fra det russiske liv (1861), Fortellinger (1861), har etnografiskt verdi, men er skjønnlitterært ubetydelige. Under sine senere år beskjeftiget han seg med spiritisme og swedenborgianisme og konverterte året før sin død til den russisk-ortodokse kirke. Hans samling russiske ordspråk utkom i 1862 og en samleutgave av hans skrifter 1861 og 1878-84.