Langlais har skrevet om lag 300 verk for orgel, mye basert på gregorianske temaer. Han komponerte også for kor, trompet og orgel. Hans siste opus er nr. 243 fra 1990.
Selv om han var blind, hindret det ikke Langlais i å holde konserter over hele Europa, og han dro også til USA for å konsertere. Han var en mester i å improvisere.
Langlais var også pedagog og underviste på Schola Cantorum i Paris. Blant elevene hans der var den norske organisten Kjell Johnsen fra Brevik og den danske organisten Bo Grønbech, som senere ble domorganist i Helsingør.
Komposisjoner for orgel
1927 – Prélude et fugue (Universal)
1932 – Poèmes Evangéliques : L'Annonciation – La Nativité – Les Rameaux (Combre)
1933–34 – Trois Paraphrases Grégoriennes : Mors et Resurrectio – Ave Maria, Ave Maris stella – Te Deum (Combre)
1933–39 – Vingt–Quatre Pièces pour harmonium ou orgue en 2 volumes (Combre)
1941 – Première Symphonie : Allegro – Eglogue – Choral – Final (Combre)
1942–43 – Neuf Pièces : Chant de peine – Chant de joie – Chant de paix – Chant héroïque – In dulci jubilo – De profundis – Mon ame cherche une fin paisible – Prélude sur une antienne – Rhapsodie grégorienne (Leduc)
1943 – Deux Offertoires pour tous les temps (Durand)
1946 – Fête (Belwin Mills)
1947 – Suite Brève : Grands Jeux – Cantilène – Plainte – Dialogue sur les mixtures (Leduc)
1948 – Suite Française : Prélude sur les grands jeux – Nazard – Contrepoint sur des jeux d’anches – Française – Choral sur la voix humaine – Arabesque sur les flûtes – Méditation sur les jeux de fonds – Trio – Voix céleste – Final rhapsodique (Leduc)
1949 – Incantation pour un Jour Saint (Schola Cantorum)
1950 – Four Postludes (Belwin Mills)
1951 – Hommage à Frescobaldi : Prélude au Kyrie – Offertoire – Elévation – Communion –Fantaisie – Antienne – Thème et variations – Epilogue pour pédale solo (Leduc)
1952 – Folkloric Suite : Fugue sur O filii – Légende de Saint Nicolas – Canzona – Cantique – Rhapsodie sur deux Noëls (FitzSimons–Bock)
1954 – Dominica in Palmis (Schola Cantorum)
1956 – Huit Pièces Modales (Combre)
1956 – Organ Book : Prelude – Pastoral Song – Choral in E minor – Flutes – Musette – Choral in F Major – Scherzando – Epithalamium – Andantino – Pasticcio (Theodore Presser)
1956 – Triptyque : Melody – Trio – Final (Novello)
1957 – Office pour la Sainte Famille : Prélude – Offertoire – Communion – Sortie (Pro Organo)
1957 – Office pour la Sainte Trinité : Prélude – Offertoire – Communion – Sortie (Pro Organo)
1961 – Essai (Leduc)
1962 – Trois Méditations sur la Sainte Trinité : Le Père – Le Fils – Le Saint Esprit (Combre)
1962 – Douze Petites Pièces pour orgue ou harmonium (Schola Cantorum)
1965 – Poem of Life (Theodore Presser)
1966 – Poem of Peace (Theodore Presser)
1966 – Poem of Happiness (Theodore Presser)
1967 – Sonate en trio (Leduc)
1968 – Livre Œcuménique : Sacris solemniis – De Profundis – Verbum supernum – Eine Feste Burg – Ave Maris stella – Magnificat – Pater Noster – Notre Père – Kyrie orbis factor – Kyrie, Dieu, Père Eternel – Gloria orbis factor – Gloire à Dieu (Leduc)
1968 – Deux Pièces : Adoration – Prélude dans le style ancien (Pro Organo)
1969 – Three Voluntaries : Saint Jacques le Majeur – Ste Marie Madeleine – Ste Trinité (FitzSimons–Bock)
1970 – Trois Implorations : Pour la Joie – Pour l’Indulgence – Pour la Croyance (Leduc)
1971 – Cinq Chorals : Was uns die Erde Gutes spendet – Nun singt ein neues Lied dem Herren – Wie lieblich schön, Herr Zebaoth – Gesegn uns, Herr, die Gaben dein – Wir wollen singn ein Lobgesang (Pro Organo)
1971 – Offrande à Marie : Mater admirabilis – Consolatrix afflictorum –Regina angelorum – Regina pacis – Mater Christi – Maria Mater gratiae (Combre)
1973 – Cinq Méditations sur l’Apocalypse : Celui qui a des oreilles, qu’il écoute – Il était, Il est et Il vient – Visions prophétiques – Oh oui, viens, Seigneur Jésus – La Cinquième trompette (Leduc)
1973 – Suite Baroque : Plein jeu – Trémolo en taille – Dialogue – Flûtes – Dialogue entre le hautbois, le bourdon et le nazard – Voix humaine – Grand Jeu (Combre)
1974 – Huit Chants de Bretagne : Le Paradis – Disons le chapelet – Angélus – Noël breton – Jésus mon sauveur béni – Jésus nous dit de prier – Aux lys avec leurs feuilles argentées – Pensez à l’Eternité (Leduc)
1975 – Trois Esquisses Romanes pour un ou deux orgues (Leduc)
1975 – Trois Esquisses Gothiques pour un ou deux orgues (Leduc)
1985 – American Folk–Hymn Settings : Amazing Grace – The Battle Hymn of the Republic – How firm a foundation – On Jordan’s stormy banks I stand – There is a fountain filled with blood – When I can read my tittle clear (FitzSimons–Bock)
1986 – Fantasy on Two Old Scottish Themes (Novello)
1987 – Trumpet Tune (FitzSimons–Bock)
1988 – Christmas Carol Hymn Settings : O Come, all ye faithful – Angels we have heard on high – Silent night, Holy night – In Dulci Jubilo – Joy to the world – He is born (FitzSimons–Bock)
1988 – Contrastes : Glas – Allegretto – Kyrie – Pièce de concert (Combre)
1990 – Mort et Résurrection (Leduc)
1990 – Moonlight Scherzo (Combre)
1990 – Trois Offertoires (Combre)
1990 – Suite in Simplicitate : Plein jeu à la Française – Virgo Maria – Cum Jubilo (Europart)
1990 – Trio (Billaudot)
Geistlig vokalmusikk
1931 – Tantum Ergo, 3 voix mixtes (STB) et orgue (Europart)
1932–42 – Cinq Motets, 2 voix égales et orgue : O Salutaris – Ave mundi Gloria– Tantum Ergo – O bone Jesu – Chant litanique (Combre)
1940 – Tantum Ergo, 8 voix mixtes et orgue (Schola Cantorum)
1943 – Déploration, 4 voix mixtes et orgue (Combre)
1948 – Libera, 4 voix mixtes et orgue (Combre, voir Deux Déplorations)
1949 – Trois Prières, 1 voix ou chœur à l’unisson et orgue : Ave verum – Ave Maris stella – Tantum ergo, (Leduc)
1949 – Messe Solennelle, 4 voix mixtes et orgue, ou orchestre (Schola Cantorum)
1952 – Messe en style ancien, 4 voix mixtes a cappella ou avec orgue (Combre)
1952 – Missa in Simplicitate, 1 voix ou chœur à l’unisson et orgue (Schola Cantorum)
1953 – Caritas Christi, 4 voix mixtes et orgue ou orchestre (orch.Murray Stewart) (Schola Cantorum)
1979 – Mass "Grant us thy peace" (en anglais), 4 voix mixtes et orgue (Basil Ramsey)
1979 – Corpus Christi, 6 pièces pour 4 voix égales et orgue (Combre)
1982 – "Dans ma faiblesse", "L’aube se lèvera" (en français), 4 voix mixtes et orgue (Europart)
1986 – Ubi Caritas, 4 voix mixtes et orgue (FitzSimons–Bock)
1987 – Trois Antiennes à la Sainte Vierge ("Drei Marianische Antiphone"), 1 voix ou chœur à l’unisson et orgue (pro Organo)
Orkesterverk og kammermusikk
1935 – Pièce en forme libre pour quatuor à cordes ou orchestre à cordes et orgue (Combre)
1936 – Mouvement perpétuel pour piano (Combre)
1936 – Symphonie concertante pour violoncelle et orchestre (Carus)
1937 – Ligne pour violoncelle seul (Combre)
1938 – Suite armoricaine pour piano : Epitaphe pour les marins qui n’ont pas eu de tombe – Le vieux pêcheur au large – Danse bretonne – Coquillage solitaire – Conciliabule chez les mouettes (Lissett)
1938 – Suite Bretonne pour cordes (Combre)
1942 – Deux Pièces pour flûte et piano : Histoire vraie pour une Môn – Rondel dans le style médiéval (Combre)
1943 – Suite concertante pour violon et violoncelle : Danse rustique – Cantilène – Chasse et danse – Final (Combre)
1944 – Trois Danses pour orchestre à vent, percussions et piano (Carus)
1961 – Deuxième Concerto pour orgue et orchestre à cordes (Universal)
1967 – Carillons pour handbells (35 ou 53) (Belwinn–Mills)
1969 – Cortège pour 2 orgues, 4 trompettes, 4 trombones, timbales ad lib. (Carus)
1971 – Troisième Concerto "Réaction" pour orgue, orchestre à cordes et timbales (Universal)
1971 – Pièce pour trompette (ou hautbois ou flûte) et orgue ou piano (Combre)
1972 – Sept Chorals pour trompette (hautbois ou flûte) et orgue, piano ou clavecin (Combre)
1974 – Diptyque pour piano et orgue (Combre)
1974 – Cinq Pièces pour flûte (ou violon), piano, clavecin ou orgue (Combre)
1976 – Sonatine pour trompette, piano ou orgue (Combre)
1982 – Pastorale et rondo pour 2 trompettes et orgue (Theodore Presser)
1983 – Petite Rhapsodie pour flûte et piano (Billaudot)
1985 – Petite Suite pour piano (Combre)
1986 – Neuf Pièces pour trompette et orgue (Combre)
1987 – Mouvement pour flûte (ou hautbois ou violon) et clavier (Pro Organo)
1987 – Vitrail pour clarinette et piano (Combre)
1989 – Séquences pour flûte seule (Combre)
1989 – Etudes pour 1, 2, 4 violoncelles (Fuzeau)
1989 – Ceremony pour cuivres (6 trompettes, 4 trombones, 2 tubas ou 3 trompettes, 2 trombones, 1 tuba) (Combre)
Sanger
1931 – Deux Chansons de Clément Marot, 4 voix mixtes a cappella (Combre)
1947 – La Ville d’Ys, 4 voix mixtes a cappella ou 1 voix et piano (Combre)
1954 – Trois Chansons populaires bretonnes, 4 voix de femmes a cappella (Lemoine)
1954 – Cinq Mélodies, chant et piano sur des poèmes de Ronsard et Baillif (Combre)
1960 – Sept Noëls populaires anciens, 4 voix mixtes et orgue ou piano (Combre)
1961 – Deux Chansons populaires de Haute–Bretagne, 4 ou 6 voix mixtes (Combre)
1961 – A la claire fontaine, 6 voix a cappella (Combre)