I perioden 1932 til 1940 underviste han ved Reykjavik universitet. Han var ordfører i Reykjavík i perioden 1940–1947. Fra 1942 var han medlem av Alltinget og minister i alle regjeringer Selvstendighetspartiet hadde vært del av siden 1947. Benediktsson var utenriksminister i 1949 da Island deltok i grunnleggelsen av NATO. Han var også leder av sitt parti fra 1961 frem til sin død.[3]
Benediktsson var islandsk delegat ved generalforsamlingen i FN fra 1946. Der ble han populær i hjemlandet da han meget engasjert gikk i mot et amerikansk forslag om å innlemme Island i USA.[3]
Bendediktsson omkom under en brann i sitt hjem, sammen med sin kone og et barnebarn.[4]