In de vroege jaren 60 ontmoette hij Bob Marley en Bunny Livingston en hij leerde Marley gitaar spelen. In 1962 was hij de drijvende kracht achter de oprichting van de The Wailing Wailers met Junior Braithwaite en achtergrondzangeressen Beverly Kelso en Cherry Smith. The Wailing Wailers hadden een grote ska-hit met hun eerste single Simmer Down, en hadden nog een aantal successen voor Braithwaite, Kelso en Smith de groep verlieten in 1965. McIntosh en Bunny werden rastafari's terwijl Bob Marley in de VS was en toen Marley terugkwam werden ze alle drie erg actief in de Rastafari-beweging. Kort daarna veranderden ze hun naam in "The Wailers".
Ze verlieten het snelle ska-tempo en namen een trager tempo aan. Ze stopten ook politieke en sociale boodschappen in hun teksten.
The Wailers schreven verschillende songs voor de Amerikaanse zanger Johnny Nash. Toen begonnen ze samen te werken met producent Lee Perry en namen enkele van de eerste reggae-hits op, zoals Soul Rebel, Duppy Conqueror en Small Axe. Na de toetreding van bassist Aston Barret en zijn broer, drummer Carlton in 1970, werden The Wailers Caribische supersterren. Ze tekenden een contract met Island en maakten hun debuutalbum Catch a Fire in 1972, het jaar daarna gevolgd door Burnin'.
Solocarrière
In 1974 verliet McIntosh The Wailers. Hij maakte zelf opnamen onder de naam Peter Tosh en bracht in 1976 zijn solodebuut Legalize It uit. Het titelnummer werd al snel een strijdlied voor de marihuanabeweging en het werd veel gevraagd op zijn concerten.
Tosh werd door zijn militante aanpak ook een doelwit voor de Jamaicaanse politie. In 1977 kwam Equal Rights uit. Zijn tekst "I don't want no peace, I want equal rights and justice!" zou een strijdkreet worden voor de onderdrukten van de wereld.