Haar vader was naar India gezonden als Luitenant-kolonel. May kreeg in haar elfde levensjaar al muzikale opleiding aan het Royal College of Music en in Sint Petersburg bij Leopold Auger . Ze werd een soort protegé van Henry Wood met wie ze in 1903 haar debuut speelde. May Harrison speelde over de gehele wereld en werd geroemd vanwege haar vertolkingen van de muziek van Johann Sebastian Bach. Daarnaast gaf ze eerste uitvoeringen van werken van Frank Bridge, Arnold Bax en Frederick Delius. Ook haar uitvoeringen van het Dubbelconcert samen met Beatrice vielen haar op. Het toch zwaar op de techniek leunende vioolconcert van Edward Elgar had ze binnen twee weken ingestudeerd. Ze trad zeven keer op tijdens de Proms, ze kon daarin haar zus niet evenaren met negentien optredens. Tijdens haar leven doceerde ze ook aan het Royal College of Music (1935-1947). Het verhaal gaat dat ze verliefd was op Arnold Bax en hem om een vioolconcert heeft gevraagd; het zou er niet van komen; Bax had het toentertijd te druk met zijn celloconcert.
