Jiménez was profwielrenner van 1961 tot en met 1969. Hij won driemaal, in 1965, 1966 en 1967, het bergklassement (tegenwoordig de bolletjestrui) in de Ronde van Frankrijk. Hij won eveneens driemaal, in 1963, 1964 en 1965, het bergklassement in de Ronde van Spanje. In 1964 werd hij Spaans kampioen op de weg.
Jimenez overleed op 87-jarige leeftijd aan de gevolgen van een verkeersongeluk in zijn geboorteplaats Ávila.[1]