Hij werd de eerste nummer 1 bij de invoering van de ATP-wereldranglijst (1973). Hij won de US Open in 1972 en Roland Garros in 1973. In totaal won hij 52 enkeltitels en 45 titels in het dubbelspel. In 1991 werd hij opgenomen in de prestigieuze Tennis Hall of Fame.
In zijn topjaren was Năstase het enfant terrible van de tenniswereld door zijn wangedrag op de baan. Hij was de voornaamste aanleiding tot het opstellen in 1975 van de "code of conduct" voor de beroepstennissers. Hij kreeg vele boetes en schorsingen, maar was geliefd bij het publiek. Năstase bemoeide zich niet met politiek, maar bewaarde geen afstand tot dictator Nicolai Ceausescu. In 1996 deed hij een gooi naar het burgemeesterschap van Boekarest, maar werd verslagen door Viorel Lis. Năstase bezit in de Roemeense hoofdstad behalve een tennisschool ook enkele radiozenders.