Simonet studeerde aan de Koninklijke Academie voor Schone Kunsten San Carlos in Valencia en ging daarna in de leer bij de kunstschilder Bernardo Ferrándiz Bádenes te Málaga, toentertijd een belangrijk centrum binnen de Spaanse schilderkunst.[1] In 1887 kon hij met een studiebeurs gaan studeren in Rome, waar hij met De onthoofding van Paulus zijn eerste belangrijke werk schilderde. In 1890 schilderde hij er ook De anatomie van het hart, waarmee hij diverse prijzen won en internationale erkenning kreeg.
Simonet reisde rond 1890 uitgebreid door Italië, verbleef diverse keren in Parijs en bezocht na een reis over de Middellandse Zee in 1890 ook het Heilig Land, waar hij zijn Flevit super illam schilderde. In 1893-1894 werkte hij als oorlogscorrespondent annex illustrator in Marokko, voor "La Ilustración Española y Americana". In de jaren 1890 kreeg hij diverse internationale onderscheidingen en ook tijdens de Wereldtentoonstelling van 1900 te Parijs won hij een medaille.
In 1901 werd Simonet docent aan de Catalaanse Academie voor Schone Kunsten in Barcelona, waarna hij in Spanje zou blijven werken. In 1921 begin hij ook een privéschool. Hij schilderde voornamelijk in een academisch-realistische stijl, vaak allegorieën, maar ook portretten en landschappen. Zijn latere werk laat ook invloeden zijn vanuit het symbolisme en het impressionisme.
