大ヒットを出そうと苦闘する一方で、キャロリンは裏方のソングライターの仕事に手を染め、特に姉アレサのために作品を提供するようになった。アレサとキャロリンの絆は2人の間で様々な協力がなされることにつながり、時にはキャロリンが、アレサと一緒に歌うこともあった。こうした2人で歌った作品でヒットになった例としては、1968年録音の「Ain't No Way」などがある。
キャロリンが姉のために書いた次のヒット曲は、1973年のバラード曲「Angel」で、キャロリンはアーマとともにバック・ボーカルを務めた。アレサは曲の冒頭の語りの中で、妹の名を出し、キャロリンがこの曲を作ったきっかけに言及している。キャロリンが貢献した曲には、ジミー・ラドクリフ(英語版)と一緒に作った「Pullin」も含まれている。さらにキャロリンは、アレサの1970年のアルバム『Spirit in the Dark』や、1975年のアルバム『You』にも、楽曲を提供している。