Successivamente, nel 1949, si unì al Club d'Essai: il circolo di artisti di musica concreta di Pierre Schaeffer che operava presso la nuovissima Radiodiffusion-Télévision Française (RTF).[2] Assieme a Schaeffer, Henry compose la Symphonie pour un homme seul (1949-1950), realizzata usando i suoni pre-registrati del corpo umano. In solitaria realizzò il noto Concerto des ambiguités (1950) per due pianoforti e Le microphone bien tempéré (1951). Nel 1952 Henry incise una composizione commissionata per il film Astrologie ou le miroir de la vie di Jean Grémillon, considerata la prima traccia di musica concreta utilizzata in una colonna sonora cinematografica[2] mentre, l'anno seguente, registrò con Messiaen Timbres-durees.
Dopo aver smesso di collaborare per l'RTF nel 1958, Henry fondò lo studio di registrazione personale APSOME (Applications de Procédés Sonores en Musique Électroacoustique).[1] Del 1961 è La noire a Soixante, ove coesistono musica concreta ed elettronica pura, mentre, durante l'anno seguente, realizzò Le Voyage, opera che si rifà al libro dei morti tibetano.
Negli anni sessanta la sua musica iniziò a presentare una spiccata spiritualità come confermano La messe de Liverpool (1968), commissionata in occasione dell'inaugurazione della Metropolitan cathedral of Christ the King di Liverpool, e L'Apocalypse de Jean (1968);[2] negli stessi anni, il compositore francese ebbe anche modo di cimentarsi nella musica rock e jazz con Messe Pour Le Temp Present (1967), considerato uno dei suoi capolavori e collaborando con gli Spooky Tooth.[2][3]Futuriste (1975) è un omaggio a Luigi Russolo e la sua Arte dei rumori.
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