Il 17 febbraio 1845 il vicariato apostolico fu suddiviso e la porzione orientale fu affidata ad un vicario residente a Chittagong, che era sottoposto al vicario apostolico del Bengala.
Il 15 febbraio 1850, in forza del breveExponendum Nobis di papa Pio IX, il vicariato si divise definitivamente, dando origine al vicariato apostolico del Bengala occidentale e al vicariato apostolico del Bengala orientale (oggi arcidiocesi di Dacca). Contestualmente, la regione dell'Assam, che dipendeva dal vicariato apostolico bengalese, fu separato ed annesso al vicariato apostolico del Tibet (oggi diocesi di Kangding).[1]
Nel 1855 la parte orientale del vicariato apostolico del Bengala occidentale fu costituita in missione, dipendente dai vicari di Calcutta. Il 19 luglio 1870 la missione divenne una prefettura apostolica indipendente in forza del breveEx debito Pastoralis di papa Pio IX, con il nome di prefettura apostolica del Bengala centrale (oggi diocesi di Krishnagar).
Il 1º settembre 1886 per effetto della bollaHumanae salutis di papa Leone XIII il vicariato apostolico del Bengala occidentale è stato elevato al rango di arcidiocesimetropolitana e ha assunto il nome attuale. Il 7 giugno dell'anno successivo, con il breve Post initam, fu istituita la provincia ecclesiastica di Calcutta, che comprendeva come suffraganee le diocesi di Dacca e di Krishnagar. Contestualmente l'arcidiocesi si ampliò con territori già appartenuti alla diocesi di Allahabad, tra cui la regione del Sikkim.
Il 3 luglio 1929 passarono sotto la giurisdizione degli arcivescovi di Calcutta tre parrocchie che fino ad allora dipendevano dai vescovi di São Tomé di Meliapore in virtù dei diritti del padroado portoghese.[2]
Nel corso del Novecento, ha ceduto a più riprese altre porzioni del suo territorio a vantaggio dell'erezione di nuove circoscrizioni ecclesiastiche e precisamente:
