Cher registrò Alfie nel 1966, ed il brano fu inserito nell'album Cher, oltre che nella colonna sonora del film omonimo, dove venina suonata durante i titoli di coda. Pubblicato come singolo dalla Imperial Records, e prodotto da Sonny Bono, Alfie riuscì ad entrare nella top 40 della Billboard Hot 100, raggiungendo la posizione numero 32[2].
Nel 1967, Dionne Warwick pubblicò la propria cover di Alfie come singolo. Questa versione del singolo superò di gran lunga il successo dell'originale di Cher, arrivando alla quinta posizione della classifica Black Single[4] ed alla 19 della Billboard Hot 100[4].
Nel 1968, Stevie Wonder pubblicò una versione strumentale del brano, suonata con l'armonica. Il singolo nella versione di Wonder arrivò alla sessantaseiesima posizione della Billboard Hot 100[5], ed alla undicesima della classifica Adult Contemporary Tracks. Il singolo fu pubblicato per la Gordy Records, sotto lo pseudonimo Eivets Rednow.
Nello stesso anno della pubblicazione del singolo di Cher, la cantante Cilla Black pubblicò una propria versione del brano, che pur non ottenendo particolare successo negli Stati Uniti, riuscì a giungere alla nona posizione della Official Singles Chart.
In una scena tagliata del film Austin Powers in Goldmember, c'è una parodia del brano, in cui il nome "Alfie" è sostituito da "Austin". Il brano viene cantato da quasi tutto il cast del film, compreso Michael Caine, che era l'attore che interpretava Alfie nel film originale.
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