אדינגטון תרם תרומה משמעותית לקידום תורת היחסות. בגלל מלחמת העולם הראשונה שובשה התקשורת בין מדענים במדינות המעורבות במלחמה ובפרט בין גרמניה ובריטניה. המאמרים המכוננים של תורת היחסות הכללית, הועברו מגרמניה, בה שהה אלברט איינשטיין, דרך הפיזיקאי ההולנדי וילם דה סיטר, לאדינגטון, שנעשה אחד מחסידיה הראשונים של תאוריה זו. אדינגטון כתב מספר מאמרים אשר בישרו והסבירו את תורת היחסות הכללית של איינשטיין לעולם דובר-האנגלית, והוא מוכר בזכות פירושיו והסבריו הפופולריים. בנוסף, עמד על כך שניתן לבחון את תוקפה של התורה בעת ליקוי חמה מלא. אדינגטון ערך מסע תצפית ליקוי חמה בשנת 1919, מסע שהתפרסם כמספק את אחד האישורים הראשונים לתורת היחסות, אם כי למעשה התוצאות שהשיג היו רחוקות מלהיות חד משמעיות.
היה נשיא האיגוד האסטרונומי הבינלאומי (1938– 1944).
אסטרונומיה
בינואר 1906, אדינגטון הוצע כמועמד לתפקיד עוזר ראשון לאסטרונום הראשי במצפה הכוכבים המלכותי של גריניץ'. הוא עזב את קיימברידג' בחודש שלאחר מכן. בתור משימתו הראשונה, הוטל עליו ניתוח הפרלקסה של ארוס 433 לפי סדרת לוחות צילום אשר החלה מ-1900. לשם כך הוא פיתח מודל סטטיסטי חדש בהתבסס על הסחיפה הנראית של שני כוכבי רקע, עבודה שזיכתה אותו בפרס סמית' ב-1907.
הפרס זיכה אותו בחברות בטריניטי קולג'. בדצמבר 1912, ג'ורג' דרווין, בנו של צ'ארלס דרווין, נפטר בפתאומיות ובתחילת 1913, אדינגטון קודם כדי להחליפו במשרת פרופסור בכיר לאסטרונומיה. מאוחר יותר באותה שנה, רוברט בול, אשר החזיק במשרת הפרופסור הבכיר, נפטר גם הוא ואדינגטון הפך להיות מנהל מצפה קיימברידג' בשנה שלאחר מכן. זמן קצר לאחר מכן הוא הפך לחבר בחברה המלכותית.
אדינגטון חקר את פנים הכוכבים באופן תאורטי, ופיתח את התובנות האמיתיות הראשונות של תהליכים המתרחשים בכוכבים. מחקרו החל ב-1916 בחיפוש אחר הסבר פיזיקלי אפשרי למשתנים קפאידיים. תחילה הוא הרחיב את עבודתו המוקדמת של קרל שוורצשילד על לחץ קרינה במודלי אומדן פוליטרופיים. מודלים אלה טיפלו בכוכב ככדור גז אשר הוחזק על ידי לחץ תרמי פנימי, כנגד כוח הכבידה. אחד מגילויו החשובים של אדינגטון היה שלחץ קרינה הוא הכרחי על מנת למנוע קריסה של הכוכב. הוא פיתח את המודל שלו למרות מודעות לחוסר ידע בסיסי שהיה לו בהבנת שקיפות ותהליך יצירת האנרגיה בכוכבים. עם זאת, תוצאותיו אפשרו חישוב טמפרטורה, צפיפות ולחץ בכל נקודה בתוך כוכב, ואדינגטון טען שהתאוריה שלו כה שימושית להמשך מחקר אסטרופיזיקלי, שיש צורך לקבלה למרות היותה מבוססת על פיזיקה שלא הייתה מקובלת לחלוטין באותה תקופה. באותו תחום, ג'יימס ג'ינס תרם את ההצעה החשובה כי חומר כוכבי יהיה בהכרח מיונן, אך זה היה הסוף לשיתוף הפעולה ביו השניים, אשר התפרסמו בוויכוחיהם הנמרצים.
אדינגטון הגן על שיטתו בכך שהצביע על שימושיות תוצאותיו, ובייחוד הקשר החשוב בין מסה לבהירות. הייתה לכך ההשלכה המפתיעה כי כל הכוכבים, כולל ענקים וננסים, התנהגו כגזים אידיאליים. בתהליך פיתוח המודלים הכוכביים שלו, ביקש אדינגטון לשנות את החשיבה של אותה תקופה לגבי מקורות האנרגיה בכוכבים. ג'ינס ואחרים הגנו על מנגנון קלוין-הלמהולץ, אשר היה מבוסס על מכניקה קלאסית, בעוד שאדינגטון העלה השערות שונות לגבי התוצאות האיכותיות והכמותיות של איון פרוטון-אלקטרון ותהליכי היתוך גרעיני.
בעזרת הנחות אלה, הוא הראה כי הטמפרטורה של פנים הכוכב חייבת להיות מיליוני מעלות. ב-1924 הוא ניסח את חוק המסה-הארה עבור כוכבים. למרות אי הסכמה מסוימת, המודלים של אדינגטון התקבלו, בסופו של דבר, ככלי רב עוצמה להמשך המחקר, במיוחד בנושאים של התפתחות כוכבים. אימות להערכותיו לגבי רדיוסי כוכבים על ידי מייקלסון ב-1920, היה קריטי בשכנוע אסטרונומים אשר לא היו רגילים לסגנונו האינטואיטיבי והמגשש. התאוריה של אדינגטון הופיעה בצורתה הבשלה ב-1926 כ"מבנה והרכב של כוכבים", אשר הפך להיות טקסט בעל משמעות רבה בהשכלתו של דור שלם של אסטרופיזיקאים.
במהלך מלחמת העולם הראשונה, אדינגטון הפך מעורב במחלוקת בתוך הקהילות המדעית והאסטרונומית של בריטניה. אסטרונומים רבים, טענו כי כל קשר מדעי עם מדינות הציר צריך להסתיים לצמיתות, עקב פעולתם במלחמה. אדינגטון, בהיותו קווייקרפציפיסטי, נאבק להשאיר את האסטרונומיה נקיה ממרירות תקופת המלחמה. הוא חזר וקרא לאסטרונומים בריטים לשמר את קשרי טרום המלחמה שלהם עם המדענים הגרמנים. הפציפיזם של אדינגטון גרם לו לבעיות קשות בתקופת המלחמה, במיוחד כאשר הוא נקרא להתגייס, ב-1918. הוא טען להתנגדות מטעמי מצפון, עמדה שהייתה מוכרת על ידי החוק, גם אם שנואה על הציבור. כאשר הממשלה רצתה לבטל חוק זה, רק התערבות האסטרונום המלכותי ודמויות בעלות השפעה אחרות השאירה את אדינגטון מחוץ לכלא.
עבודתו של אדינגטון באסטרופיזיקה בשנות ה-1920 וה-30 המשיכה את מחקרו בנושא המבנה הכוכבי ועוררה ויכוחים נוספים עם ג'ינס ומילן. נושא חשוב היה הרחבת המודלים הקודמים שלו במטרה לנצל את ההתפתחויות בפיזיקה קוונטית, כולל השימוש בפיזיקת ניוון בתיאור כוכבים ננסיים. הדבר עורר את הוויכוח המפורסם שלו עם צ'נדראסקאר, אשר היה תלמיד בקיימברידג'. תיאורו של צ'נדראקסאר את האירוע, לפיו עבודתו נדחתה בגסות, מציג את אדינגטון כאכזרי ודוגמטי, ואינו תואם לאופיו של אדינגטון כפי שמתואר על ידי עמיתים אחרים. ביקורתו של אדינגטון הייתה מבוססת, ככל הנראה, על חשד שהסקה מתמטית טהורה מהתאוריה הקוונטית אינה מספיקה להסביר את הפרדוקסים הפיזיקליים המתמיהים, שהיוו חלק מכוכבים מנוונים.