קרולינה חתמה על חוזה הקלטות עם חברת BMG והוציאה את תקליטה הראשון, "Ana Carolina", שזיכה אותה בתשומת לב. אלבומה השני, Ana Rita Joana Iracema e Carolina[1] שזכה להצלחה רבה עם שירים כמו הבלדה Quem De Nós Dois ו-Ela É Bamba. אלבומה השלישי והמצליח מכולם היה Estampado בו הופיעו שירים כמו Estampado, Vestido Estampado, Bicudos ו-Elevador. אלבומה הרביעי, Perfil, יצא ב-2004 וכלל מבחר משירי אלבומיה הראשונים. האלבום הפך לרב־מכר בברזיל בשנת 2005. אותה שנה הופיעה קרולינה במופע משותף עם סאו ז'ורז'י, שתועד בתקליט ובדי־וי־די. הדואט É Isso Aí מהמופע זכה להצלחה גדולה.
