ברוסנן נולד באירלנד, למשפחה קתולית. הוא גדל בנאבן עם סבו וסבתו, לאחר שאביו עזב את הבית ואמו נסעה לעבוד בלונדון, עד שבגיל 11 הצטרף אליה ולבעלה החדש. בגיל 16 עזב את בית הספר, והחל ללמוד בבית ספר סנט מרטינס לאמנות ולעיצוב. בהמשך הצטרף לקרקס, ובמשך שלוש שנים הופיע כבולע אש. לאחר מכן החל ללמוד משחק במרכז לדרמה בלונדון.
קריירה
עם סיום לימודי המשחק ב-1975, החל לעבוד כעוזר מנהל במה בתיאטרון ביורק. שישה חודשים לאחר שהחל לעבוד בתיאטרון בחר בו המחזאי טנסי ויליאמס לגלם את דמותו של מק'קייב בגרסה הבריטית למחזהו "The Red Devil Battery Sign". בהמשך גילם מספר תפקידים קטנים בקולנוע והחל להופיע גם בטלוויזיה.
ב-1992 כיכב בסרט "מכסח הדשא" סרט הרפתקאות בדיוני בבימוי ברט ליאונרד, המבוסס על ספר של סטיבן קינג, שבמרכזו טכנולוגייתה מציאות מדומה. ברוסנן גילם מדען העורך ניסוי לשיפור כוח החשיבה באמצעות הטכנולוגיה[5].
ברוסנן גילם שורה של תפקידים נוספים, עד שב-1994 הוכרז כשחקן החמישי שיגלם את דמותו של ג'יימס בונד, וחתם על חוזה להשתתפות בשלושה סרטים בסדרה. זאת, לאחר שטימותי דלטון דחה הצעה להמשיך ולגלם את דמותו בסרט "גולדן איי", הסרט השבעה-עשר בסדרה. הסרט בכיכובו של ברוסנן היה לאחד הסרטים המצליחים בשנת 1995, ולאחד המצליחים בסדרת סרטי ג'יימס בונד. בהמשך גילם את דמותו של בונד בשלושה סרטים נוספים: "מחר לנצח" (1997), "העולם אינו מספיק" (1999) ו"למות ביום אחר" (2002)[6]. גם סרטים אלה זכו להצלחה גדולה.
בין הופעותיו בסרטי "ג'יימס בונד", הופיע ברוסנן במספר סרטים נוספים, ביניהם "הפלישה ממאדים", "פסגת דאנטה", "החייט מפנמה", בו גילם מרגל אנגלי חובב נשים, אלכוהול וחליפות מחויטות, שנשלח לפנמה, מעיין פרודיה על סרטי בונד[7], ו"אוולין" בו גילם אב אירי בשנות ה-50, הנאבק לקבל חזקה על ילדיו שנלקחו ממנו לאחר שאשתו נטשה את המשפחה, על פי סיפור חייו של דזמונד דויל[8].
בשנת 1996 הקים עם בו סנט קלייר חברת הפקות בשם "אייריש דרימטיים". החברה הפיקה את סרטה הראשון, "השוד המושלם", ב-1999, בכיכובו של ברוסנן עצמו.
בשנת 2012 כיכב בסרט "רק אהבה" של הבמאית הדנית ממוצא יהודי סוסנה ביר, קומדיה רומנטית בה הוא מגלם איש עסקים אנגלי הגר בדמנרק. הסרט הוא בדנית ואנגלית[15].
בשנת 2017 כיכב בסרט "נקמה זרה", סרט מותחן-פעולה בבימויו של מרטין קמפבל על פי תסריט של דייוויד מרקוני, המבוסס על הרומן The Chinaman משנת 1992, מאת סטיבן לטר. הסרט היה קופרודוקציה בריטית-סינית-אמריקאית, בה כיכב לצד ג'קי צ'אן[17]. באותה שנה גם החל לשחק בסדרה "הבן", סאגה משפחתית-היסטורית על משפחה אמריקאית עשירה בעלת עדרי בקר ושדות נפט[18].
ברוסנן היה נשוי לשחקנית האוסטרליתקסנדרה האריס מ-1980 ועד למותה מסרטן השחלות ב-1991[22]. במהלך נישואיהם אימץ את שני ילדיה של האריס מנישואיה הקודמים, ולשניים נולד גם בן נוסף. ב-2001 נישא בשנית, לעיתונאית האמריקנית קילי שיי סמית'. לזוג נולדו שני בנים. מאז 2004 מחזיק ברוסנן באזרחות אמריקנית, נוסף על אזרחותו האירית. ב-2013 מתה מסרטן השחלות גם בתו המאומצת, שרלוט[22].
במשך השנים שימש ברוסנן כפרזנטור והשתתף בפרסומות של מותגים רבים, בהם: ויזה, אוויס, ב.מ.וו, וודקה סמירנוף, בירה הייניקן, שעוני אומגה ואריקסון[23].
בסוף 2020 העמיד למכירה את ביתו במאליבו, קליפורניה במחיר של 100 מיליון דולר. הבית שנקרא "בית הסחלב" נבנה ועוצב בהשראת ביקוריו בתאילנד, וכולל גישה פרטית לאחד החופים היפים בעולם[25].