En 1681, sur ordre de Louvois, il organise la première dragonnade dans sa généralité. Il annonce au roi avoir comptabilisé plus de 30 000 conversions entre et . Le procédé mis en place est redoutable : les soldats sont logés de force chez les protestants qui doivent satisfaire toutes leurs exigences[1].
Les exactions commises par les dragons reviennent aux oreilles de Colbert qui s'en offusque et obtient du roi l'interdiction de ces conversions forcées ainsi que la destitution de Marillac en 1682. Cependant, la mort de Colbert en 1683 laisse le champ libre à Louvois et Marillac est nommé intendant de Normandie dès le début de l'année 1684 et prend son poste le suivant.