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Il fut le champion du monde de blitz en 2002, battant Jean-Pierre Hellebaut (deuxième) et Antonin Michel (troisième). Sylla a remporté le championnat du monde par paires avec son partenaire Arona Gaye en 2000, la première fois qu'une épreuve des championnats du monde de Scrabble francophone fut remportée par des joueurs africains. Ce fut aussi la première victoire par des joueurs hors d'Europe. En 2001, il remporte le championnat du monde de blitz et en 2007 et 2016, il remporte de nouveau le championnat du monde par paires, avec son frère Mactar Sylla. En 2008, Ndongo Sylla est classé deuxième dans le classement international alors que son frère Mactar est classé 38e.
N'Dongo Samba Sylla, est également économiste à la fondation Rosa Luxembourg. Il a notamment écrit Le scandale du commerce équitable en 2013[1].
En septembre 2018, il est l'auteur avec Fanny Pigeaud de L’arme invisible de la Françafrique, une histoire du franc CFA, aux éditions la Découverte[2].
En , il déclare que le maintien du franc CFA, encourage l’indiscipline fiscale lors d'une interview sur BBC Afrique[3].
En janvier 2020, N'dongo Samba Sylla et une cinquantaine d'intellectuels publient une déclaration demandant l'ouverture d'un débat « populaire et inclusif » sur la réforme du Franc CFA en cours et rappelant que « la question de la monnaie est fondamentalement politique et que la réponse ne peut être principalement technique »[4].
Le , il déclare que la réforme du franc CFA en Afrique de l’Ouest, annoncée le par le président français Emmanuel Macron et son homologue ivoirien Alassane Ouattara, est loin d’être la panacée. Au-delà du symbole qui consiste à renommer « éco » la monnaie unique ouest-africaine, c’est tout un système qui doit être remis à plat, estime-t-il. les États africains devraient plutôt mettre en place des monnaies nationales souveraines[5].
Fanny Pigeaud et Ndongo Samba Sylla, L'arme invisible de la Françafrique : une histoire du franc CFA, La découverte,
Fanny Pigeaud et Ndongo Samba Sylla, De la démocratie en Françafrique: Une histoire de l'impérialisme électoral, La découverte, (ISBN978-2-348-07725-8)
