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La compagnie est fondée le par l'homme d'affaires viennois Viktor Ofenheim von Ponteuxin(de) (1820–1886), précédemment membre de la direction du Chemin de fer de Galicie. Portant le nom de « Chemin de fer Lemberg-Czernowitz » (Lemberg-Czernowitzer Eisenbahn), elle avait acquis la concession portant sur la construction et l'exploitation une ligne ferroviaire qui relie ces deux villes. La mesure relative à l'infrastructure átait auxiliaire par rapport aux efforts du gouvernement autrichien en matière de lutte contre les difficultés économiques rencontrées par la population des provinces reculées. Après un temps de construction rapide sur un parcours essentiellement plat, en temps de la guerre austro-prussienne, la ligne à voie unique a été ouverte le .
Le , la société obtient une concession pour un prolongement de Czernowitz, capitale de la Bucovine, jusqu'à Suczawa (Suceava), près de la frontière roumaine ; cette ligne est ouverte le . En 1868, dans un contexte de vive concurrence avec l'entrepreneur prussien Bethel Henry Strousberg, le gouvernement roumain accorde à Ofenheim une concession pour une ligne transfrontalière de Suceava à Jassy (Iași) via Verești et Pașcani, avec deux lignes secondaires vers Botoșani et Roman, ouvertes le . La Roumanie a ainsi obtenu un raccordement direct au réseau ferroviaire européen. Le , la compagnie est renommée « Société sous privilège impérial–royal du chemin de fer Lemberg-Czernowitz-Jassy » (k.k. privilegierte Lemberg-Czernowitz-Jassy-Eisenbahngesellschaft).
L'histoire de la ligne est marquée par des difficultés techniques comme la accident ferroviaire de Czernowitz(de), le , qui voit l'effondrement du pont ferroviaire sur la rivière Prout. Dès le début de son activité, les réclamations concernant des dysfonctionnements et des défauts se sont accumulées. De 1872 à 1875, à la suite de difficultés financières, la société est mise sous administration judiciaire de l’État austro-hongrois. En 1888, la partie roumaine du réseau (224 kilomètres) a été reprise par les Chemins de fer roumains. Le , c'est la partie autrichienne (356 kilomètres) qui est intégrée à la Compagnie des chemins de fer de l'État autrichien.
Réseau ferroviaire
La LCJE gérait 579 km de voies dont 355 en territoire austro-hongrois et 224 en territoire roumain. L'axe principal était complété par plusieurs lignes secondaires :