Armateur à Nantes comme son père, juge au tribunal de commerce, membre de la chambre de commerce de Nantes, conseiller général du canton de Vertou, et secrétaire du conseil général depuis 1877, il est porté, aux élections du , sur la liste conservatrice de la Loire-Inférieure, et est élu député. Charles Le Cour Grandmaison siège à la droite monarchiste, combat la politique scolaire des ministères républicains et est élu secrétaire de la Chambre le .
Réélu en 1889, il devient sénateur de la Loire-Inférieure en 1895 et conserve son siège au premier tour avec la liste conservatrice en 1897. Il milite dans les rangs de la droite royaliste.
Il est président du syndicat des armateurs et constructeurs maritimes de la ville de Nantes.
« Charles Le Cour-Grandmaison », dans le Dictionnaire des parlementaires français (1889-1940), sous la direction de Jean Jolly, PUF, 1960 [détail de l’édition]