Ses domaines de prédilection concernent les associations, le terrain social de chaque quartier de Strasbourg, la défense de l’environnement, le droit des locataires, et celui des personnes en errance, ainsi que la démocratie participative.
En 1997, à la suite de la dissolution de l'Assemblée nationale, Armand Jung devient le suppléant de Catherine Trautmann qui l'emporte de justesse dans la première circonscription de Strasbourg. Lorsqu'elle est nommée ministre de la Culture et porte-parole du gouvernement Jospin, il devient député de Strasbourg[1].
Le , il est réélu pour la XIIIe législature avec 56,27 % des voix. Il fait partie du groupe socialiste et en est le seul représentant en Alsace[1].
Le , Armand Jung est réélu pour la XIVe législature avec 61,61 % des voix[1].
Président du groupe d'amitié France-Israël à l’Assemblée nationale, il est le meneur de la dizaine de députés du groupe socialiste qui refusent de signer la proposition de résolution portant sur la reconnaissance de l'État de Palestine et des cinq qui s'abstiennent lors de son vote le [2],[3].
Hospitalisé à la suite d'une hémorragie cérébrale en , Armand Jung meurt le à l'hôpital de Hautepierre à Strasbourg[1]. Il est inhumé au cimetière Saint-Gall dans la même ville[5].
Sur son blog personnel[9], sa biographie signale que, pour avoir signé, en 1975, une pétition demandant la libération d’appelés du contingent incarcérés qui revendiquaient la possibilité de créer des associations, il est inculpé de « tentative de démoralisation de l’armée » devant la Cour de sûreté de l'État. Il est incarcéré à la prison de Fleury-Mérogis en « détention préventive », durant trois semaines avant d’obtenir un non-lieu.
En 2005, il licencie ses secrétaires et assistantes parlementaires, leur reprochant d'avoir envoyé un courrier au procureur de la République le dénonçant pour l'emploi fictif d'un membre de sa famille[10]. Elles l'attaquent en justice pour licenciement abusif mais sont déboutées en première instance[11]. La cour d'appel de Colmar revient sur cette décision et condamne Armand Jung à verser une indemnité de 10 000 € à chacune d'elles. Le député se pourvoit en cassation mais la Cour de cassation rejette son recours en 2010[12].