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Élu député de la noblesse de la sénéchaussée d’Agen aux États généraux le 26 mars 1789, il est l’un des plus chauds partisans de la Révolution à ses débuts et l’un des chefs du Club breton. Il est un des premiers représentants de la noblesse à se réunir au tiers état, et lors de la fameuse nuit du 4 août, il est le second à demander aux gentilshommes à renoncer à leurs privilèges. En effet après Louis-Marie de Noailles, qui, le premier, demande la suppression sans indemnité des servitudes personnelles, le duc d’Aiguillon, plus grosse fortune du royaume après le roi, monte à la tribune pour proposer le rachat à très faible taux des droits féodaux et renoncer aux privilèges nobiliaires. Cela lui vaut l’hostilité de la droite monarchique. On prétend l’avoir vu déguisé en poissarde, les 5 et 6 octobre 1789, lors de l’invasion du palais de Versailles par la foule. Honoré-Gabriel Riqueti, comte de Mirabeau l’ayant rencontré sur sa route, lui aurait crié : « Passe ton chemin, salope ! ». Il a toujours repoussé ces accusations (reprises par le Chevalier de Meude-Monpas dans le Petit Gautier).
Il est élu secrétaire de l’Assemblée constituante le 4 janvier 1790, et le 15 avril se prononce pour la création des assignats. Le 15 mai suivant, à l’occasion de l’armement de l’Espagne contre l’Angleterre, auquel la Cour paraît déterminée à prendre une part active, il s’élève fortement contre la guerre, qu’il qualifie de piège tendu par les ministres, et expose avec beaucoup d’adresse et de clairvoyance les dangers pour un État libre d’un roi guerrier et victorieux. Il conclut sur la proposition que l’Assemblée commence par délibérer pour déterminer qui du corps législatif ou du roi a le droit de paix et de guerre. Dans le débat qui suit, il se prononce pour l’attribution de ce droit à la nation et non au roi.
À la séance du 23 février 1791, après la lecture d’une lettre de la municipalité de Moret qui annonce qu’elle a essayé en vain de s’opposer au départ de Mesdames, tantes du roi, obligée qu’elle fut de céder devant la force, le duc d’Aiguillon demande que le ministre de la guerre soit interpellé pour savoir s’il a ordonné de fournir une escorte. Il ajoute : « Dans ce cas, je le dénonce comme auteur d’un délit grave et comme ayant porté atteinte à la constitution ». À la suite de cette affaire, il réclame quelques jours plus tard une loi sur la résidence de la famille royale, et, le 13 août suivant il propose que le roi et l’héritier présomptif de la couronne ne puissent jamais commander les armées.
Pour expliquer ses opinions défavorables à sa classe, Michaud évoque l’hypothèse que c’était peut-être un ressentiment particulier contre la reine, qui avait haï son père et contribué à sa disgrâce, qui l’avait jeté dans le parti démocratique.
Le duc d'Aiguillon, député de la Sénéchaussée d'Agen, gravure de J.-B. Vérité, 1789.
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