En tant que membre de la CAF, la Tunisie devait se qualifier dans l'un des cinq groupes dont les vainqueurs de groupe finiraient par se qualifier pour la Coupe du monde. En raison des résultats passés, la Tunisie n'a pas à jouer de match du tour préliminaire.
La Tunisie se retrouve dans le groupe 5 et rencontre le Maroc et la Guinée (défaite 1-2[1], victoire 2-0[2]). Le Kenya (deux victoires 1-0[3] et 2-0[4]), le Botswana (deux victoires 4-1[5] et 3-1[6]) et le Malawi (nul 2-2[7], victoire 7-0[8]) sont les autres pays de ce groupe, mais ils ne jouent pas un rôle significatif. Des trois prétendants, la Guinée est la première à abandonner après avoir perdu le duel avec la Tunisie, rendant l'écart à combler trop important.
Lors du dernier match au stade du 7-Novembre à Radès devant 60 000 spectateurs[9], la Tunisie et le Maroc s'affrontent pour décider quel pays irait à la Coupe du monde. Avant le match, la Tunisie a un point d'avance sur les Marocains, ce qui signifie que le Maroc doit gagner et que la Tunisie se suffirait d'un match nul. Le match se solde finalement par un match nul (2-2)[10].
En terminant à la première place du groupe 5, la Tunisie se qualifie le .
La Coupe du monde 2006 débute avec un premier match le contre l'Arabie saoudite, dans lequel Lemerre utilise la formation 4-4-2. La blessure de Francileudo Santos, l'attaquant le plus fort de Tunisie avant le tournoi, est d'un intérêt particulier, mais il est tout de même convoqué dans l'équipe. L'autre intérêt de la formation est David Jemmali. Dans le match d'ouverture, avec le défenseur droit Hatem Trabelsi jouant dans cette position pendant des années, Jemmali a une place de choix. En tête de liste se trouvent Yassine Chikhaoui et Ziad Jaziri, qui joue pour la deuxième fois en coupe du monde. Avant le match, la Tunisie de Lemerre semble plus performante que l'Arabie saoudite, mais il s'avère que ce n'est pas le cas. Alors que la Tunisie se lance avec le but de Ziad Jaziri, l'Arabie saoudite réussit à revenir dans le match et à marquer deux buts. Dans les derniers instants du match, la Tunisie réussit à terminer le match sur un score nul (2-2) et un but de Radhi Jaïdi ; Lemerre se dit déçu du résultat[11].
Dans le deuxième match, la Tunisie affronte l'Espagne, l'équipe menée par Raúl, Iker Casillas, Carles Puyol et Sergio Ramos qui a battu l'Ukraine au premier tour. Lemerre s'appuie sur le système de défense typique 4-5-1, avec Ziad Jaziri en tête. Exceptionnellement, David Jemmali, qui a joué comme défenseur de gauche lors du match d'ouverture, est remplacé par son coéquipier Anis Ayari. La Tunisie démarre le match avec force et inscrit le premier but grâce à Jawhar Mnari.
Cependant, l'Espagne effectue des changements offensifs en seconde période et Raúl et ses coéquipiers contre-attaquent le gardien Ali Boumnijel, à travers lequel ils obtiennent l'égalisation cinq minutes plus tard, Fernando Torres marquant le deuxième but pour l'Espagne, qui remporte le match grâce à un penalty à la 90e minute avec un score de 3-1[12].
Lemerre n'est pas satisfait du résultat bien qu'il juge sa tactique bonne. Cependant, à cause d'une erreur, l'Espagne obtient l'égalisation. Lemerre souligne également que la Tunisie doit gagner le dernier match contre l'Ukraine si elle veut poursuivre la compétition. Contre celle-ci, Lemerre revient à la formation 4-4-2 et, cette fois, sa meilleure paire offensive est constitué par Ziad Jaziri et Hamed Namouchi. Le match se dirige vers un score nul et vierge, mais la nature du match change lorsque Jaziri reçoit un deuxième avertissement dans le match et se voit expulsé avec un carton rouge. À sa grande surprise, Lemerre n'élève personne en tant qu'attaquant mais joue plus d'une demi-heure sans attaquant. De plus, l'arbitre annonce un penalty présumé, marqué par Andriy Chevtchenko. Lemerre répond seulement après 79 minutes, quand il fait entrer Francileudo Santos et Chaouki Ben Saada. Santos a deux occasions dans le match mais ne réussit pas à marquer. Le match se termine finalement sur un score de 1-0[13], la Tunisie étant à nouveau éliminée de la phase de groupes.
Après le match, Lemerre déclare qu'il partage la déception avec les supporters tunisiens. Il ne leur reste plus qu'à se concentrer sur la CAN 2008, mais les médias tunisiens et les supporters critiquent la performance de Lemerre pendant le tournoi qu'ils jugent trop prudente et particulièrement défensive. À ce moment, Hatem Trabelsi annonce sa retraite du football international après huit ans.
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